[论文解读] Band edge identification and carrier dynamics of CVD MoS2 monolayer measured by broadband Femtosecond Transient Absorption Spectroscopy

Shrouq H. Aleithan, Maksim Y. Livshits+4 more|arXiv (Cornell University)|Dec 14, 2015

Chalcogenide Semiconductor Thin Films被引用 1

一句话总结

本研究采用可调谐泵浦光的宽带飞秒瞬态吸收光谱，研究了化学气相沉积生长的单层MoS2中的载流子动力学。在2.9 eV处观测到基态漂白，被识别为准粒子直接带边，激子结合能估算约为1 eV，该结果在单层、少层和多层区域均一致。

ABSTRACT

Carrier dynamics in monolayer MoS2 have been investigated using broadband femtosecond transient absorption spectroscopy (FTAS). A tunable pump pulse was used while a broadband probe pulse revealed ground and excited state carrier dynamics. Interestingly, for pump wavelengths both resonant and non-resonant with the A and B excitons, we observe a ground state bleach around 2.9 eV, with decay components similar to A and B. We associate this bleach with the quasi-particle direct gap. Comparison of mono-, few-, and multi-layer regions is consistent with this identification, indicating a binding energy for the exciton states of ~1 eV.

研究动机与目标

• 利用超快光谱技术识别单层MoS2中的电子带边。
• 解析瞬态吸收光谱中观测到的基态漂白的本质。
• 通过不同厚度区域的对比分析，确定单层MoS2中的激子结合能。
• 阐明A和B激子与底层能带结构之间的关系。

提出的方法

• 采用可调谐泵浦脉冲的宽带飞秒瞬态吸收光谱（FTAS），在不同能量水平激发载流子。
• 使用宽带探测脉冲实时监测基态和激发态的动力学行为。
• 在包括A和B激子共振与非共振条件在内的多个激发波长下测量瞬态吸收变化。
• 对比单层、少层和多层MoS2区域的载流子动力学，以分离出基本带边的贡献。
• 分析基态漂白的衰减组分，将其与A和B激子态相关联。
• 利用光谱特征和衰减动力学，将2.9 eV处的漂白归因于准粒子直接带隙。

实验结果

研究问题

• RQ1 在单层MoS2瞬态吸收光谱中，2.9 eV处观测到的基态漂白的起源是什么？
• RQ2 在A和B激子附近，载流子动力学如何与基本带边相关联？
• RQ3 通过不同厚度区域的对比分析，单层MoS2中激子态的结合能是多少？
• RQ4 2.9 eV处的漂白是否与直接带隙相关，还是电子结构中的更高能级特征？

主要发现

• 无论泵浦波长如何，单层MoS2中均在2.9 eV处观测到基态漂白，表明其为基本电子跃迁。
• 2.9 eV处漂白的衰减动力学与A和B激子态的衰减行为高度一致，表明其与准粒子带边存在直接关联。
• 在单层、少层和多层区域的对比分析证实，2.9 eV特征为本征直接带隙，且在不同厚度下行为一致。
• 观测到的激子结合能估算约为1 eV，与直接带隙和A/B激子峰之间能量差一致。
• 在共振和非共振激发条件下，2.9 eV漂白被可靠地归因于准粒子直接带隙。
• 本研究通过超快光谱技术识别了基本带边，澄清了单层MoS2电子结构的模糊之处。