[论文解读] Band parameters and hybridization in 2D semiconductor heterostructures from photoemission spectroscopy

Neil R. Wilson, Paul Nguyen+10 more|arXiv (Cornell University)|Jan 22, 2016

2D Materials and Applications参考文献 9被引用 5

一句话总结

本研究利用微区角分辨光电子能谱（micro-ARPES）测量了MoSe2/WSe2二维范德华异质结构中的能带参数与杂化特性，揭示了K谷杂化较弱，且能带边定域于不同层，价带偏移为300 meV。结果解释了具有≥200 meV结合能的谷极化层间激子的形成，与光致发光数据一致。

ABSTRACT

Combining monolayers of different two-dimensional (2D) semiconductors into heterostructures opens up a wealth of possibilities for novel electronic and optical functionalities. Exploiting them hinges on accurate measurements of the band parameters and orbital hybridization in separate and stacked monolayers, many of which are only available as small samples. The recently introduced technique of angle-resolved photoemission spectroscopy with submicron spatial resolution (μ-ARPES) offers the capability to measure small samples, but the energy resolution obtained for such exfoliated samples to date (~0.5 eV) has been inadequate. Here, we show that by suitable heterostructure sample design the full potential of μ-ARPES can be realized. We focus on MoSe2/WSe2 van der Waals heterostructures, which are 2D analogs of 3D semiconductor heterostructures. We find that in a MoSe2/WSe2 heterobilayer the bands in the K valleys are weakly hybridized, with the conduction and valence band edges originating in the MoSe2 and WSe2 respectively. There is stronger hybridization at the Γ point, but the valence band edge remains at the K points. This is consistent with the recent observation of interlayer excitons where the electron and hole are valley polarized but in opposite layers. We determine the valence band offset to be 300 meV, which combined with photoluminescence measurements implies that the binding energy of interlayer excitons is at least 200 meV, comparable with that of intralayer excitons.

研究动机与目标

• 利用高分辨率光电子能谱测量小尺寸、机械剥离的二维半导体异质结构中的能带参数与轨道杂化特性。
• 通过优化异质结构设计，克服以往微区ARPES研究在二维材料中能量分辨率有限（~0.5 eV）的局限。
• 确定MoSe2/WSe2范德华异质双层中的电子能带排列与杂化特性。
• 将测得的能带偏移与光致发光观测到的层间激子结合能相关联。
• 通过直接的电子结构测量，阐明二维异质结构中谷极化层间激子的起源。

提出的方法

• 采用亚微米空间分辨率的微区ARPES探测小尺寸机械剥离的MoSe2/WSe2异质结构中的电子结构。
• 通过设计异质结构以增强信噪比，并将能量分辨率提升至典型~0.5 eV的极限以上。
• 测量布里渊区K点与Γ点处的能带色散与杂化特性，以识别轨道特征与混合情况。
• 通过比较MoSe2与WSe2价带边的能量对齐，确定二者之间的价带偏移。
• 结合ARPES结果与光致发光测量，估算层间激子的结合能。
• 利用对称性与轨道特征分析，确定导带边与价带边在特定层中的来源。

实验结果

研究问题

• RQ1 在K点与Γ点处，MoSe2/WSe2范德华异质结构中的层间杂化程度如何？
• RQ2 在异质结构的K谷中，哪个层贡献了导带边与价带边？
• RQ3 在异质双层中，MoSe2与WSe2之间的价带偏移是多少？
• RQ4 测得的能带排列如何解释谷极化层间激子的形成？
• RQ5 层间激子的结合能估计值是多少？与层内激子相比有何差异？

主要发现

• 在K谷中，导带边来源于MoSe2，价带边来源于WSe2，表明层间杂化较弱。
• 在Γ点处，杂化较强，但价带边仍定域于K点，保持了谷的特征。
• 测得MoSe2与WSe2之间的价带偏移为300 meV，其中MoSe2的价带能量更高。
• 测得的能带偏移结合光致发光数据，表明层间激子的结合能至少为200 meV。
• 结果与观测到的既具有谷极化又具有层极化的层间激子一致。
• 本研究证明，通过优化异质结构设计，可在小尺寸二维材料样品上实现高分辨率的微区ARPES测量。