[论文解读] Barium Chemosensors with Dry-Phase Fluorescence for Neutrinoless Double Beta Decay

Pawan Thapa, I. J. Arnquist+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 11, 2019

Neutrino Physics Research参考文献 56被引用 4

一句话总结

本论文介绍了用于在高压氙气中实现对单个¹³⁶Ba²⁺离子超灵敏检测的干相荧光钡化学传感器的开发，这是实现无本底中微子无双贝塔衰变（0νββ）探测的关键一步。蒽基取代的氮杂-18-冠-6醚（18c6-an）在干相中对Ba²⁺表现出强烈的、选择性的荧光响应，且本底极低，可通过荧光显微镜实现单离子检测。

ABSTRACT

The nature of the neutrino is one of the major open questions in experimental nuclear and particle physics. The most sensitive known method to establish the Majorana nature of the neutrino is detection of the ultra-rare process of neutrinoless double beta decay. However, identification of one or a handful of decay events within a large mass of candidate isotope, without obfuscation by backgrounds is a formidable experimental challenge. One hypothetical method for achieving ultra-low-background neutrinoless double beta decay sensitivity is the detection of single $^{136}$Ba ions produced in the decay of $^{136}$Xe (`barium tagging'). To implement such a method, a single-ion-sensitive barium detector must be developed and demonstrated in bulk liquid or dry gaseous xenon. This paper reports on the development of two families of dry-phase barium chemosensor molecules for use in high pressure xenon gas detectors, synthesized specifically for this purpose. One particularly promising candidate, an anthracene substituted aza-18-crown-6 ether, is shown to respond in the dry phase with almost no intrinsic background from the unchelated state, and to be amenable to barium sensing through fluorescence microscopy. This interdisciplinary advance, paired with earlier work demonstrating sensitivity to single barium ions in solution, opens a new path toward single ion detection in high pressure xenon gas.

研究动机与目标

• 开发一种适用于高压氙气气体探测器的单离子敏感钡化学传感器，以实现无本底中微子无双贝塔衰变（0νββ）探测。
• 通过实现对¹³⁶Xe衰变产生的¹³⁶Ba²⁺子离子的选择性识别，克服0νββ探测中极低本底检测的挑战。
• 设计并合成在干相中对Ba²⁺具有选择性响应且本征荧光本底极低的荧光化学传感器。
• 通过荧光显微镜在干相中实现单离子检测，证明其可行性，这是向气体时间投影室中实际应用的关键一步。
• 建立一种化学稳定、选择性强且灵敏度高的检测平台，适用于下一代0νββ实验所用的高压氙环境。

提出的方法

• 基于氮杂-18-冠-6醚受体功能化蒽基荧光团，合成了两组干相钡化学传感器。
• 采用相转移催化环化和S_N2取代反应合成18c6-an化学传感器，并通过NMR、高分辨质谱（HRMS）和红外光谱（IR）进行完整表征。
• 使用Cary Eclipse分光光度计进行荧光光谱测量，采用5 nm狭缝宽度和25 °C温度控制，测定发射和激发光谱。
• 在总浓度40 μM下进行Job’s图分析，通过417 nm处荧光强度的变化，确认18c6-an与Ba²⁺之间为1:1化学计量比。
• 采用Triton-X进行临界胶束浓度（CMC）研究，评估传感器在混合溶剂中的稳定性，测量376 nm发射和342 nm激发下的荧光强度。
• 通过¹H NMR滴定验证钡离子结合，结果显示受体孤对电子附近质子的化学位移发生显著屏蔽变化（Δδ ≈ 0.2 ppm），证实与Ba²⁺的配位作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否开发一种干相荧光化学传感器，使其在选择性结合Ba²⁺离子的同时，本征荧光本底极低？
• RQ2 18c6-an化学传感器在干相中是否表现出可测量且选择性的荧光响应，适用于单离子检测？
• RQ3 18c6-an化学传感器与Ba²⁺离子之间的结合化学计量比是多少？是否确认为1:1配位，以满足定量检测要求？
• RQ4 该化学传感器在存在表面活性剂或胶束形成剂时是否能保持性能，表明其在复杂介质中的稳定性？
• RQ5 该化学传感器的荧光响应是否足够强，足以通过荧光显微镜在高压氙气中实现单离子检测？

主要发现

• 蒽基取代的氮杂-18-冠-6醚（18c6-an）在干相中对Ba²⁺表现出强烈的、选择性的荧光响应，且未结合态的本征荧光本底极低。
• Job’s图分析在总浓度40 μM下确认18c6-an与Ba²⁺之间为1:1结合化学计量比，荧光强度在配体摩尔分数为0时归一化为0。
• ¹H NMR滴定显示，Ba²⁺结合后，受体孤对电子附近质子的化学位移发生显著场移（Δδ ≈ 0.2 ppm），证实与离子的配位作用。
• 该化学传感器表现出高选择性和高灵敏度，Ba²⁺加入后荧光强度增加，表明有效螯合与信号传递。
• 临界胶束浓度（CMC）研究表明，传感器在Triton-X存在下荧光响应保持稳定，表明其在含表面活性剂环境中的稳定性。
• 该系统本底低、选择性强，是高压氙气探测器中单个Ba²⁺离子检测的有力候选，符合无本底0νββ探测的关键需求。