[论文解读] Benchmarking of machine learning interatomic potentials for reactive hydrogen dynamics at metal surfaces

Wojciech G. Stark, van der Oord+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 22, 2024

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

本研究对最先进的机器学习原子间势能——PaiNN、REANN、MACE 和 ACE——在铜表面模拟反应性氢动力学方面进行了基准测试。REANN 和 MACE 在准确性和推理速度之间实现了最佳平衡（在 CPU 上每原子每步 0.2–0.5 毫秒），可高效开展高通量的粘附概率模拟，而 ACE 虽推理速度最快，但需改进训练数据以实现一致的准确性。

ABSTRACT

Simulations of chemical reaction probabilities in gas surface dynamics require the calculation of ensemble averages over many tens of thousands of reaction events to predict dynamical observables that can be compared to experiments. At the same time, the energy landscapes need to be accurately mapped, as small errors in barriers can lead to large deviations in reaction probabilities. This brings a particularly interesting challenge for machine learning interatomic potentials, which are becoming well-established tools to accelerate molecular dynamics simulations. We compare state-of-the-art machine learning interatomic potentials with a particular focus on their inference performance on CPUs and suitability for high throughput simulation of reactive chemistry at surfaces. The considered models include polarizable atom interaction neural networks (PaiNN), recursively embedded atom neural networks (REANN), the MACE equivariant graph neural network, and atomic cluster expansion potentials (ACE). The models are applied to a dataset on reactive molecular hydrogen scattering on low-index surface facets of copper. All models are assessed for their accuracy, time-to-solution, and ability to simulate reactive sticking probabilities as a function of the rovibrational initial state and kinetic incidence energy of the molecule. REANN and MACE models provide the best balance between accuracy and time-to-solution and can be considered the current state-of-the-art in gas-surface dynamics. PaiNN models require many features for the best accuracy, which causes significant losses in computational efficiency. ACE models provide the fastest time-to-solution, however, models trained on the existing dataset were not able to achieve sufficiently accurate predictions in all cases.

研究动机与目标

• 评估现代机器学习原子间势能（MLIPs）在模拟铜表面反应性氢散射方面的性能。
• 评估其在预测反应概率的高通量分子动力学模拟中的准确性、推理速度和适用性。
• 识别在满足统计采样需求的前提下，建模复杂表面反应动力学的最高效、最准确的 MLIPs。
• 比较消息传递神经网络（PaiNN、REANN、MACE）与原子簇展开（ACE）在预测 H2 在 Cu 上反应概率方面的性能影响。

提出的方法

• 本研究采用主动学习方法，基于初始的 MPNN 基 MLIP 生成了低指数 Cu 表面反应性 H2 散射数据集。
• 训练了五种 MLIP：PaiNN、REANN、MACE（等变图神经网络），以及使用 ACEPotentials.jl 框架训练的 ACE 势能。
• 所有模型均在预测能量势垒、声子能带结构及不同温度下的晶格膨胀方面进行了准确性评估。
• 推理性能通过在 CPU 上每原子每步的求解时间进行衡量，其中 REANN 和 MACE 分别达到 0.2 毫秒和 0.5 毫秒/原子/步。
• 反应性粘附概率通过数万个轨迹的系综平均进行计算，并与参考数据进行比较。
• 对超参数进行了优化，以在所有模型中平衡准确性和计算效率。

实验结果

研究问题

• RQ1 在模拟金属表面反应性氢动力学时，哪种机器学习原子间势能能实现准确性和推理速度的最佳权衡？
• RQ2 消息传递神经网络（PaiNN、REANN、MACE）与原子簇展开（ACE）势能在预测 H2 在 Cu 上的反应概率方面有何差异？
• RQ3 当使用相同数据集进行训练时，ACE 势能是否能在显著更短的推理时间内实现与基于神经网络的模型相当的准确性？
• RQ4 模型架构在多大程度上影响捕捉气体-表面动力学中复杂反应路径和能垒的能力？
• RQ5 与深度学习方法相比，训练数据的质量和整理在 ACE 基 MLIP 的预测性能中起到何种作用？

主要发现

• REANN 和 MACE 模型在准确性和推理速度之间实现了最佳平衡，其每原子每步的求解时间分别为 0.2 毫秒和 0.5 毫秒（在 CPU 上）。
• PaiNN 模型需要大量特征才能实现高精度，尽管预测性能强，但导致显著的计算开销，降低了效率。
• ACE 势能的推理速度最快（约 0.1 毫秒/原子/步），但在给定的训练数据下，未能在所有反应坐标上实现一致的准确性。
• 所有模型均能准确预测晶格膨胀和声子能带结构，表明其在描述铜的体相和表面性质方面具有鲁棒性。
• 在超参数优化后，MACE 和 REANN 能够准确再现 H2 粘附概率随动能和振动态变化的实验结果和参考模拟结果。
• 本研究表明，ACE 势能可能需要更高品质或更均衡的训练数据，才能达到与基于神经网络的模型相当的准确性。