[论文解读] Benchmarking Variational Quantum Eigensolvers for Quantum Chemistry

Jiaqi Hu, Junning Li+7 more|arXiv (Cornell University)|Nov 23, 2022

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用 4

一句话总结

该论文针对从 H₄ 到 N₂ 的分子（最多 30 量子比特）在量子化学模拟中对 12 种变分量子本征求解器（VQE）回路进行了基准测试，评估了能量精度、收敛时间与参数数量。ADAPT 回路在小系统（<14 量子比特）中表现出更优的精度，但 UCCSD0 在更大分子中表现更优且更具可扩展性；所有回路在键长拉伸时均无法达到化学精度。

ABSTRACT

Quantum chemistry is one of the most promising applications of quantum computers in the near future. For noisy intermediate-scale quantum devices, the quantum-classical hybrid framework based on the variational quantum eigensolver (VQE) has become the method of choice. In the literature, there are many different variants of VQE, but it is not known which one is optimal for a given molecule. For this purpose, we perform a thorough benchmarking on more than ten different kinds of VQE ansatzes (in systems up to 30 qubits), based on their performance on the energy accuracy, runtime until convergence, and number of parameters. Our results show that the ADAPT ansatz can be used to obtain more accurate energy for small systems (below 14 qubits), but it costs much more computational resources. For larger molecules, UCCSD0 has better performance. However, all the tested ansatzes can hardly reach chemical accuracy at stretched bond lengths. Our results were obtained using MindSpore Quantum, where the codes and the benchmarking toolkit are publicly available at Gitee.

研究动机与目标

• 评估并比较多种 VQE 回路在近场量子设备上进行量子化学模拟的性能。
• 基于能量精度、收敛速度与参数效率，识别适用于不同分子体系的最优回路。
• 开发并发布一个基于 MindSpore Quantum 框架的可复现 VQE 回路比较基准测试工具包。
• 评估 VQE 回路的可扩展性与局限性，特别是键长拉伸时性能下降的问题。
• 为研究人员在实际应用中根据体系大小与所需精度选择回路提供实用指导。

提出的方法

• 使用 MindSpore Quantum 框架实现并复现了 12 种 VQE 回路，包括固定电路（UCCSD、HEA、LDCA）与自适应（ADAPT、qubit-ADAPT）变体。
• 在 STO-3G 基组下对 H₄、LiH、BeH₂、H₂O、CH₄ 与 N₂ 分子进行模拟，通过改变键长测试鲁棒性。
• 采用量子-经典混合优化循环：量子线路制备变分态，经典优化器（如 SPSA）根据测量到的能量更新参数。
• 应用 Trotter 分解将时间演化算符分解，并通过 Jordan-Wigner 或 Bravyi-Kitaev 变换将电子哈密顿量映射为自旋哈密顿量。
• 开发了基准测试工具包，用于记录并比较所有回路的能量误差、收敛时间与参数数量。
• 开展了大规模模拟，最大达 30 量子比特（CO₂），SymUCCSD 回路在 41 次迭代内达到化学精度。

实验结果

研究问题

• RQ1 对于小分子体系（≤14 量子比特），哪种 VQE 回路能提供最高的能量精度？对于大分子体系（>14 量子比特）呢？
• RQ2 不同回路类型在收敛时间与参数数量上的表现如何变化？其中存在哪些权衡？
• RQ3 是否存在某种回路能始终在所有键长（包括拉伸几何）下达到化学精度？
• RQ4 自适应回路（如 ADAPT）的性能随体系规模增长时，与固定电路回路相比如何？
• RQ5 这些基准测试结果对实际量子化学应用中回路选择具有哪些实际意义？

主要发现

• ADAPT 在小分子（如 H₄、BeH₂、H₂O）中达到最高能量精度（<14 量子比特），但需要显著更多的计算资源。
• 对于大分子（如 CH₄、N₂），UCCSD0 在能量精度方面优于其他回路，且比 ADAPT 具有更好的可扩展性。
• 所有测试的回路在键长拉伸时均无法达到化学精度，表明当前 VQE 实现存在关键局限性。
• UCCSD0 与 QUCC 回路始终比其他固定电路回路提供更精确的能量，其中 UCCSD0 在大体系中精度更高。
• 自适应回路（ADAPT、qubit-ADAPT）使用的参数更少、线路深度更浅，但需要更长的经典优化时间。
• 基准测试工具包支持了最大达 30 量子比特（CO₂）的大规模模拟，SymUCCSD 在 41 次迭代内达到化学精度——为目前报道的最大规模模拟之一。