[论文解读] Beware the two-beam coupling phase shift: Interpreting pump-probe measurements of the nonlinear refractive index

J. K. Wahlstrand, Johanan H. Odhner+5 more|arXiv (Cornell University)|Feb 13, 2013

Laser-Matter Interactions and Applications被引用 1

一句话总结

本文通过非线性折射率光栅的两束光耦合机制，解释了在泵浦-探测实验中增强的相位跳变现象，表明在瞬时介质中，探测光经历的相位跳变是泵浦光的两倍。对于延迟非线性响应，该机制变得更加复杂，氩气和空气中的实验结果支持了在高强度下负双折射现象源于离子体光栅，而非仅由电子响应引起。

ABSTRACT

Nonlinear optics experiments measuring phase shifts induced in a weak probe pulse by a strong pump pulse must account for coherent effects that only occur when the pump and probe pulses are temporally overlapped. It is well known that a weak probe beam experiences a greater phase shift from a strong pump beam than the pump beam induces on itself. The physical mechanism behind the enhanced phase shift is diffraction of pump light into the probe direction by a nonlinear refractive index grating produced by interference between the two beams. For an instantaneous third-order response, the effect of the grating is to simply double the probe phase shift, but when delayed nonlinearities are considered, the effect is more complex. A comprehensive treatment is given for both degenerate and nondegenerate pump-probe experiments in noble and diatomic gases. Results of numerical calculations are compared to a recent transient birefringence measurement [Loriot et al., Opt. Express 17, 13429 (2009)] and a recent spectral interferometry experiment [Wahlstrand et al., Phys. Rev. A 85, 043820 (2012)]. We also present results from two new experiments using spectrally-resolved transient birefringence with 800 nm pulses in Ar and air and degenerate chirped pulse spectral interferometry in Ar. Both experiments support the interpretation of the negative birefringence at high intensity as arising from a plasma grating.

研究动机与目标

• 解析在泵浦-探测实验中探测光相位跳变增强的物理起源，即探测光经历的相位跳变大于泵浦光的原因。
• 解释泵浦与探测脉冲时间重叠所引发的相干效应，特别是非线性折射率光栅的作用。
• 调和实验测量与理论模型在瞬态双折射与光谱干涉测量之间的差异。
• 证明在氩气和空气等气体中高强光下出现的负双折射现象源于离子体光栅，而非电子非线性效应。
• 通过来自光谱分辨瞬态双折射与简并啁啾脉冲光谱干涉测量的新实验数据，验证理论模型。

提出的方法

• 建模由泵浦光与探测光束干涉形成的非线性折射率光栅，该光栅将泵浦光衍射至探测光方向。
• 采用全面的理论框架，适用于稀有气体与双原子气体中的简并与非简并泵浦-探测配置。
• 应用数值模拟分析延迟非线性响应下的相位跳变，扩展至瞬时三阶近似之外的范围。
• 将理论预测与Loriot等人（2009年）的瞬态双折射实验数据及Wahlstrand等人（2012年）的光谱干涉测量实验数据进行比较。
• 开展两项新实验：在氩气和空气中使用800 nm脉冲进行光谱分辨瞬态双折射实验，以及在氩气中进行简并啁啾脉冲光谱干涉测量实验。
• 分析偏振与光谱响应，以区分电子与离子体诱导对非线性相位跳变的贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何在相干泵浦-探测实验中，弱探测光束经历的相位跳变大于泵浦光束？
• RQ2 与瞬时三阶响应相比，延迟非线性如何改变两束光耦合的相位跳变？
• RQ3 在氩气和空气中高强光下观测到的负双折射现象的物理起源是什么？
• RQ4 瞬态双折射与光谱干涉测量的实验数据能否被离子体光栅机制一致解释？
• RQ5 新实验结果在多大程度上支持非线性相位跳变源于非线性折射率光栅的解释？

主要发现

• 在瞬时三阶非线性情况下，由于两束光耦合，探测光经历的相位跳变是泵浦光的两倍。
• 对于延迟非线性响应，相位跳变增强效应变得更加复杂，无法仅通过简单的自相位调制解释。
• 在氩气和空气中使用800 nm脉冲进行的光谱分辨瞬态双折射实验表明，高强光下负双折射现象与离子体光栅机制一致。
• 在氩气中进行的简并啁啾脉冲光谱干涉测量实验确认了非线性相位跳变的存在，且其结果与离子体光栅预测相符。
• 整合非线性折射率光栅机制的理论模型能够定量再现先前与新实验的结果。
• 数据强烈支持所观测到的负双折射并非源于电子非线性效应，而是由两束光耦合形成的离子体光栅驱动所致。