[论文解读] Beyond MP2 initialization for unitary coupled cluster quantum circuits

Mark R. Hirsbrunner, Diana Chamaki+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 13, 2023

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用 4

一句话总结

该论文表明，在变分量子本征求精（VQE）模拟中，使用耦合簇单重和双重（CCSD）参数初始化酉耦合簇（UCC）量子线路，显著优于传统的MP2初始化方法。通过使用稀疏波函数线路求解器，作者成功模拟了高达64量子比特的UCC试探态，结果表明，CCSD初始化的UCC在计算基态能量方面远优于MP2初始化的对应方案，确立了CCSD作为NISQ时代量子化学模拟中更优的经典预参数化方法。

ABSTRACT

The unitary coupled cluster (UCC) ansatz is a promising tool for achieving high-precision results using the variational quantum eigensolver (VQE) algorithm in the NISQ era. However, results on quantum hardware are thus far very limited and simulations have only accessed small system sizes. We advance the state of the art of UCC simulations by utilizing an efficient sparse wavefunction circuit solver and studying systems up to 64 qubits. Here we report results obtained using this solver that demonstrate the power of the UCC ansatz and address pressing questions about optimal initial parameterizations and circuit construction, among others. Our approach enables meaningful benchmarking of the UCC ansatz, a crucial step in assessing the utility of VQE for achieving quantum advantage.

研究动机与目标

• 评估并比较在变分量子本征求精（VQE）算法中，MP2与CCSD作为酉耦合簇（UCC）试探态的经典参数初始化方法的性能表现。
• 探究在经典耦合簇理论中已知精度高于MP2的CCSD，是否能在基于UCC的VQE模拟中转化为更优的量子线路性能。
• 通过一种新型稀疏波函数线路求解器，实现大规模UCC模拟（最高达64量子比特），从而在以往限制之外实现对UCC试探态的有意义基准测试。
• 通过实证证据挑战UCC-VQE中传统使用MP2初始化的惯例，证明CCSD初始化可获得更优的能量估计。
• 为未来在量子线路中实现更高阶耦合簇参数化（如UCC(CCSDT)）的研究奠定基础。

提出的方法

• 本研究采用一种因子化形式的UCC试探态，借助最先进的稀疏波函数线路求解器，可模拟高达64量子比特的系统。
• UCC试探态定义为 |Ψ_UCC⟩ = exp(𝑇̂ − 𝑇̂†)|Ψ₀⟩，其中 |Ψ₀⟩ 为哈特ree-Fock参考态，𝑇̂ 为簇算符。
• 通过执行经典CCSD和MP2计算，生成UCC线路的初始参数，并在VQE模拟中用于计算基态能量。
• 作者基于关联能随单 determinant 数量（𝑁WF）收敛的拟合过程，估算在全配置相互作用（FCI）不可行的大分子中的UCC能量。
• 模拟结果与高精度参考方法（包括CCSD(T)、ASCI（含10⁶个单 determinant）及全CI，若可行）进行基准对比。
• 稀疏波函数求解器通过利用多体波函数的稀疏性，显著降低计算成本，从而实现对大系统的高效模拟。

(a)

实验结果

研究问题

• RQ1 在VQE模拟中，基于CCSD的UCC试探态初始化是否能产生比基于MP2的初始化更精确的基态能量估计？
• RQ2 在一系列分子体系中，特别是大规模模拟中，UCC(MP2)与UCC(CCSD)的性能特征如何比较？
• RQ3 当前经典求解器是否能够实现大规模UCC模拟（最高达64量子比特），从而对VQE性能和线路设计进行有意义的评估？
• RQ4 在能量预测精度方面，经典耦合簇理论（CCSD）与其量子对应物（UCC(CCSD)）之间存在何种关系？
• RQ5 在UCC初始化中传统使用MP2的方法是否仍为最优选择？还是应将CCSD采纳为未来NISQ时代量子化学应用的标准？

主要发现

• 在所有测试分子（包括CH₂O、H₁₀和C₂）中，CCSD初始化的UCC线路始终产生比MP2初始化更精确的基态能量。
• 对于CH₂O，UCC(CCSD)的关联能为269.73 mH，显著接近CCSD(T)参考值283.59 mH，而UCC(MP2)仅为260.67 mH。
• 在强关联体系（如拉伸的H₁₀）中，CCSD与UCC(CCSD)之间的对应关系失效，表明经典与量子近似均存在局限性。
• 稀疏波函数求解器使高达64量子比特的模拟成为可能，实现了首次在该规模上对UCC试探态的有意义基准测试。
• CCSD参数化在中等规模体系（例如<100量子比特）中计算可行，典型计算在笔记本电脑上仅需数分钟，适用于近期量子化学应用。
• 结果强烈表明，应以CCSD取代MP2，作为UCC-VQE线路的标准经典预参数化方法，因其具有更优的精度与可接受的经典计算成本。

(b)