[论文解读] Bicontinuity in active phase separation
该论文在三维中表明，活性流体在相分离过程中驱动一个动力学、稳态的双连通网络，具有宽度由活性和表面张力共同决定的片状界面。
We study phase separation between coexisting active and passive fluids in three-dimensions, using numerical simulation and experiments. Chaotic flows of the active phase drive giant interfacial deformations, causing the co-existing phases to interpenetrate and generate a continuously reconfiguring bicontinuous morphology which persists over the lifetime of the active fluid. Active bicontinuous structures are dominated by sheet-like interfaces, in marked difference from passive liquid-liquid phase separation which is controlled by saddle-like surfaces. Activity and surface tension control the length scale of the bicontinuous structure. These results demonstrate how active stresses suppress the coarsening of conventional phase separation, generating steady-state reconfigurable morphologies not accessible with conventional surface-modifying agents or through quenching of transient phase separated structures.
研究动机与目标
- 说明活性应力如何改变相分离，超越被动粗化。
- 展示活性-被动混合物中稳态的双连通形态的出现。
- 表征活性和表面张力如何决定网络几何与稳定性。
- 将活性双连通结构与被动瞬态双连通结构进行比较，以揭示新的稳态形态。
提出的方法
- 开发一个连续介质模型，将Cahn-Hilliard相分离与活性坦道动力学耦合，活性应力张量 sigma^active = alpha phi Q。
- 从混合态开始在三维中模拟相分离，获得动力学稳态的双连通形态。
- 进行实验，使用包含活性 MT–KSA 马达系统的 PEO–葡聚糖聚合物混合物，以实现预测的形态。
- 对三维结构进行阈值化处理，以通过连通性分数 f_c 来量化两相的双连通性。
- 测量活性宽度 w_a，并将其与活性 alpha、表面张力 gamma、以及活性分数 phi_a 关联。
- 分析界面曲率以区分片状几何与鞍状几何。
实验结果
研究问题
- RQ1活性是否在三维相分离体系中维持动力学双连通状态？
- RQ2活性与表面张力如何控制双连通网络的宽度与拓扑？
- RQ3与被动相分离中偏好鞍状界面不同，活性界面是否以片状几何为主？
- RQ4在什么范围的活性分数 phi_a 下活性与被动相都能出现双连通？
- RQ5仿真结果与高分子–蛋白实验在再现双连通形态方面的吻合程度如何？
主要发现
- 形成一个动力学稳态的双连通网络，该网络穿透样品并在活性流体的寿命内保持稳定。
- 在中等 phi_a 下出现双连通性，在两相的连通性分数 f_c 对所有相近似等于1（例如在仿真中 0.3 < phi_a < 0.6 的范围内）。
- 活性宽度 w_a 随活性增大而减小，随表面张力增大而增大，基本与 phi_a 无关。
- 曲率分析显示界面以片状几何为主（高斯曲率接近零），与偏好鞍状界面的被动相分离不同。
- 观察到一个标度关系 w_a ~ [(|alpha| - alpha_c)/gamma^(2/3)]^nu，nu 约为 -1.36，表明片状结构由活性和表面张力控制。
- MT–KSA–聚合物混合物的实验再现了预测的双连通网络，并显示活性与毛细长度（表面张力）的趋势具有一致性。
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