[论文解读] Bilayer C2N Nanosheet: A Promising Metal-free Photocatalyst for Water Splitting

Ruiqi Zhang, Jinlong Yang|arXiv (Cornell University)|May 11, 2015

Graphene research and applications被引用 1

一句话总结

本研究提出少层C2N纳米片作为无金属、可见光驱动的光催化剂用于水分解。通过密度泛函理论计算，表明双层和多层C2N具有可调的直接带隙（1.84–2.47 eV）、有利的能带边位置以及强可见光吸收，使其在无需贵金属的情况下成为可持续制氢的有力候选。

ABSTRACT

Successful synthesis of the nitrogenated holey two-dimensional structures C2N (Nat. Commun. 2015, 6, 6486) using simply wet-chemical reaction offer a cost-effective way to generate other 2D materials with novel optical and electronic properties. On basis of the density functional theory calculations, we investigate electronic properties of monolayer and multilayer C2N. We find that few-layer C2N have a direct bandgap and the direct bandgap of the system can vary from 2.47 eV for monolayer to 1.84 eV for a five-layer. Besides, for the few-layer C2N, appropriate band gap, band edge alignments, and strong visible-light absorption demonstrate it may be a potential metal-free visible-light driven photocatalyst for water splitting.

研究动机与目标

• 探索少层C2N纳米片的电子与光学性质，以适用于光催化应用。
• 评估C2N作为传统光催化剂无金属替代品在水分解中的潜力。
• 确定C2N中带隙调控与有利的能带边排列是否可实现高效的可见光驱动制氢。
• 评估层数对调制电子结构和光催化活性的作用。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）计算研究单层与多层C2N的电子结构。
• 计算少层C2N的带隙与能带边位置随层数的变化关系。
• 计算光学吸收光谱，以评估不同厚度下的可见光响应。
• 分析C2N的稳定性和电子性质，以确认其在光催化应用中的可行性。
• 评估能带排列与水氧化还原电势的关系，以确定水分解的热力学可行性。

实验结果

研究问题

• RQ1 少层C2N纳米片是否能表现出适合可见光吸收的直接带隙？
• RQ2 随着层数增加，C2N的带隙如何变化？
• RQ3 C2N的导带和价带边是否处于有利于水还原和氧化的位置？
• RQ4 C2N是否在可见光范围内表现出强吸收，从而实现高效的光催化活性？

主要发现

• 少层C2N表现出直接带隙，其带隙从单层的2.47 eV降低至五层结构的1.84 eV。
• 少层C2N的能带边位置在热力学上有利于在可见光下同时实现水的还原与氧化。
• C2N表现出强可见光吸收，表明其在光催化应用中具有高效的光捕获潜力。
• 该体系在所有研究的厚度范围内均保持直接带隙，从而增强了辐射复合效率。
• C2N的电子结构支持高效的电荷分离与传输，这对光催化水分解至关重要。