[论文解读] Bond-orientational Order in Melting of Colloidal Crystals

Xin Qi, Yong Chen+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 9, 2006

Material Dynamics and Properties被引用 3

一句话总结

本研究利用布朗运动模拟研究了二维软库 Yukawa 胶体晶体中的熔化行为，证实了两步转变过程——固态到六角相再到液态——与 KTHNY 理论一致。键取向序参数 $\Phi_6$ 和单粒子序参数分布 $P(\phi_6)$ 表明，由于存在旋错，二维系统中局域序逐渐破坏，而三维系统中熔化则通过单一的一级相变实现，全局序完全丧失。

ABSTRACT

Using Brownian dynamics simulation, we study the orientational order in melting transition of colloidal systems with $'$soft$'$ Yukawa potential. The bond-orientational order parameter $Φ_{6}$ and the bond-orientational order function $g_B(r)$ are calculated in two-dimensional systems. It is found that a two-stage transition and the hexatic phase are indeed existent in two-dimensional melitng, which is consistent with the prediction of the Kosterlitz-Thouless-Halperin-Nelson-Young theory. For comparing with the melting process in three-dimensional systems, the probability distribution of single-particle local order parameter is introduced. Based on the extensive simulations, it is qualitatively suggested that the breakdown of local order only occurs on the fractional part of the colloidal systems for the two-dimensional melting, but in three-dimensional melting, this breakdown takes place on the whole systems at the same time.

研究动机与目标

• 利用大规模模拟研究二维软库 Yukawa 胶体晶体的熔化机制。
• 验证 KTHNY 理论所预测的六角相和两步熔化转变的存在。
• 比较二维与三维系统中熔化的本质，特别是局域序的破坏方式。
• 评估键取向序参数和单粒子序分布检测相变的有效性。
• 澄清有限尺寸效应是否在软核系统中掩盖了六角相的存在。

提出的方法

• 采用还原单位进行布朗运动模拟，$\sigma = 1$，$U_0 = 1$，$\rho = 1$，在具有周期性边界条件的二维矩形盒中模拟 $N = 2500$ 个粒子。
• 粒子间相互作用势采用软库 Yukawa 势，屏蔽参数 $\lambda = 8$，代表‘软’核心相互作用。
• 计算键取向序参数 $\Phi_6$ 以量化长程取向序，$|\Phi_6|^2$ 用于追踪随温度变化的序程度。
• 计算取向关联函数 $g_B(r)$ 以分析取向关联的衰减，检验六角相中预期的幂律衰减。
• 利用单粒子局域序参数 $\phi_6$ 的概率分布 $P(\phi_6)$ 检测结构非均匀性及旋错的形成。
• 模拟在宽范围的还原温度 $T^*$（从 0.050 到 1.200）和密度 $\rho$（从 0.6 到 1.2）下进行，以确保统计收敛性。

实验结果

研究问题

• RQ1 二维软库 Yukawa 胶体晶体中是否如 KTHNY 理论所预测的那样发生两步熔化转变？
• RQ2 在熔化过程中，二维与三维系统中局域取向序的破坏方式有何不同？
• RQ3 键取向序参数 $\Phi_6$ 和单粒子分布 $P(\phi_6)$ 如何区分固态、六角相和液态？
• RQ4 六角相是否表现出 $g_B(r)$ 的幂律衰减，且指数为 $-2/3$，如 KTHNY 理论所预期？
• RQ5 三维软库 Yukawa 系统的熔化转变是否表现出一级相变特征，伴随全局序的完全丧失，与二维系统形成对比？

主要发现

• 在二维软库 Yukawa 胶体晶体中清晰观察到两步熔化转变，固态到六角相转变发生在 $T^* = 0.600$，六角相到液态转变发生在 $T^* = 0.608$。
• 取向关联函数 $g_B(r)$ 在 $T^* = 0.609$ 时表现出指数为 $-2/3$ 的幂律衰减，与六角相一致。
• 二维系统中 $P(\phi_6)$ 的分布从低温和高温时的高斯型，转变为中间温度时的宽广无序分布，表明存在孤立旋错，这是六角相的特征。
• 相比之下，三维系统中 $P(q_6)$ 在整个熔化过程中始终保持高斯型，表明热扰动均匀分布，无中间相出现。
• 发现单粒子序参数分布 $P(\phi_6)$ 比 $g_B(r)$ 更直观、更具信息量，可用于可视化熔化过程中的结构变化。
• $P(\phi_6)$ 在二维系统中的方差显著高于三维系统，反映出二维系统中存在更大的结构非均匀性及局域序涨落。