[论文解读] Breakdown of the spin-orbit imposed Jeff = 0 singlet state in double-perovskite iridates with Ir5+(5d4) ions

H. Zhang, J. Terizc+5 more|arXiv (Cornell University)|Aug 26, 2016

Advanced Condensed Matter Physics被引用 1

一句话总结

本研究在单晶Ba₂YIrO₆及其Sr掺杂样品中识别出一种非传统的磁基态，其中Ir⁵+（5d⁴）离子在1.7 K以下表现出长程磁序。该观测到的磁序无法用低自旋S=1或自旋-轨道耦合导致的Jeff=0三重态解释，反而表明自旋-轨道耦合、洪特定则耦合与强电子跃迁之间存在竞争，从而破坏了预期的单重态基态。

ABSTRACT

We report an unusual magnetic ground state in single-crystal, double-perovskite Ba2YIrO6 and Sr doped Ba2YIrO6 with Ir5+(5d4) ions. Long-range magnetic order below 1.7 K is confirmed by DC magnetization, AC magnetic susceptibility and heat capacity measurements. The observed magnetic order is extraordinarily delicate and cannot be explained in terms of either a low-spin S=1 state, or a singlet Jeff=0 state imposed by the spin-orbit interactions (SOI). Alternatively, the magnetic ground state appears consistent with a SOI that competes with comparable Hund's rule coupling and inherently large electron hopping, which cannot stabilize the singlet Jeff=0 ground state. However, this picture is controversial, and conflicting magnetic behavior for these materials is reported in both experimental and theoretical studies, which highlights the intricate interplay of interactions that determine the ground state of materials with strong SOI.

研究动机与目标

• 研究单晶双钙钛矿Ba₂YIrO₆中Ir⁵+（5d⁴）离子的磁基态。
• 确定观测到的磁序是否可由自旋-轨道耦合诱导的Jeff=0单重态解释。
• 评估自旋-轨道耦合、洪特定则耦合与电子跃迁等竞争相互作用在稳定基态中的作用。
• 解决关于Ir⁵+基双钙钛矿磁行为的实验与理论报告之间的差异。

提出的方法

• 通过直流磁化率测量检测长程磁序及其转变温度。
• 通过交流磁化率测量确认磁序的起始点及其性质。
• 获取比热数据以识别相变并量化磁熵变化。
• 分析5d⁴电子构型中自旋-轨道耦合、洪特定则耦合与电子跃迁的相互作用。
• 将实验结果与Jeff=0和低自旋S=1态的理论模型进行比较。
• 评估在Ir⁵+体系中，竞争量子相互作用下Jeff=0单重态的稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在具有Ir⁵+（5d⁴）离子的Ba₂YIrO₆中，观测到的磁序是否可由自旋-轨道耦合诱导的Jeff=0单重态基态解释？
• RQ2 洪特定则耦合与电子跃迁在破坏Jeff=0单重态中的作用是什么？
• RQ3 为何Ir⁵+基双钙钛矿的磁基态偏离了理论预测的非磁性单重态？
• RQ4 自旋-轨道耦合、洪特定则耦合与电子跃迁等竞争相互作用如何影响长程磁序的出现？
• RQ5 是什么解释了这些材料在磁行为上实验与理论报告之间的矛盾？

主要发现

• 在单晶Ba₂YIrO₆及Sr掺杂Ba₂YIrO₆中，Ir⁵+（5d⁴）离子在1.7 K以下确认存在长程磁序。
• 观测到的磁基态无法用自旋-轨道耦合诱导的Jeff=0单重态解释。
• 该磁序亦不符合低自旋S=1态，表明其电子起源更为复杂。
• 结果表明，自旋-轨道耦合、洪特定则耦合与强电子跃迁之间存在竞争，导致Jeff=0单重态无法稳定。
• Jeff=0态的不稳定性凸显了强关联电子相关性与自旋-轨道耦合在5d⁴铱酸盐中的复杂相互作用。
• 实验与理论研究之间的差异凸显了强关联5d过渡金属氧化物中量子基态的复杂性。