[论文解读] Bridging microscopy with molecular dynamics and quantum simulations: An AtomAI based pipeline

Ayana Ghosh, Maxim Ziatdinov+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 9, 2021

Machine Learning in Materials Science参考文献 85被引用 19

一句话总结

该论文提出了一种基于AtomAI的机器学习流程，可直接将实验性透射电子显微镜（TEM）数据与分子动力学（MD）及量子模拟相连接，利用预训练的深度神经网络将成像数据转换为物理描述符。该工作流实现了原子尺度动力学的实时、物理信息驱动模拟——以石墨烯中Cr吸附原子的吸附与自修复过程为例，克服了实验与模拟之间的时间尺度和数据延迟差异。

ABSTRACT

Recent advances in (scanning) transmission electron microscopy have enabled routine generation of large volumes of high-veracity structural data on 2D and 3D materials, naturally offering the challenge of using these as starting inputs for atomistic simulations. In this fashion, theory will address experimentally emerging structures, as opposed to the full range of theoretically possible atomic configurations. However, this challenge is highly non-trivial due to the extreme disparity between intrinsic time scales accessible to modern simulations and microscopy, as well as latencies of microscopy and simulations per se. Addressing this issue requires as a first step bridging the instrumental data flow and physics-based simulation environment, to enable the selection of regions of interest and exploring them using physical simulations. Here we report the development of the machine learning workflow that directly bridges the instrument data stream into Python-based molecular dynamics and density functional theory environments using pre-trained neural networks to convert imaging data to physical descriptors. The pathways to ensure the structural stability and compensate for the observational biases universally present in the data are identified in the workflow. This approach is used for a graphene system to reconstruct optimized geometry and simulate temperature-dependent dynamics including adsorption of Cr as an ad-atom and graphene healing effects. However, it is universal and can be used for other material systems.

研究动机与目标

• 解决将高保真实验显微镜数据与原子尺度模拟相集成的挑战，以实现对实验观测结构的理论驱动分析。
• 克服显微镜与基于物理的模拟之间的时间尺度和数据延迟不匹配问题，从而在实验过程中实现实时反馈。
• 开发一种机器学习工作流，将原始成像数据转换为适用于MD和DFT环境的物理描述符（例如原子位置、能量）。
• 通过稳健的、基于集成的深度学习框架，确保结构稳定性并减轻显微镜数据中的观测偏差。
• 通过将工作流集成到实时STEM实验中，实现反馈驱动的模拟工作流，以预测材料的动态响应。

提出的方法

• 利用预训练的U-Net卷积神经网络（2-3-3-4-3-3-2架构）从256×256的STEM图像窗口中直接推断原子位置和物理描述符。
• 采用20个独立训练的AtomAI模型组成的集成模型，以提高预测鲁棒性并降低不确定性。
• 使用基于Python的接口，将深度学习预测的原子位置映射为适用于DFT、AIMD和DFTB模拟的仿真就绪输入文件。
• 使用VASP执行DFT几何优化，采用PAW-PBE泛函和400-eV平面波截断能，当Hellmann-Feynman力低于10⁻³ eV/Å时强制收敛。
• 在300–1200 K温度范围内进行从头算分子动力学（AIMD）模拟，采用Nose-Hoover热浴和1-fs时间步长，持续2000步，使用相同的DFT参数。
• 通过公式：E_adsorbate = E_system + E_adsorbate – E(system + adsorbate) 计算吸附能，以量化Cr吸附原子的结合稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 深度学习工作流能否可靠地将实验性STEM图像转换为适用于从头算模拟的物理一致的原子构型？
• RQ2 如何减轻显微镜数据中的观测偏差和噪声，以确保下游模拟中结构的稳定性和物理合理性？
• RQ3 该工作流在多大程度上能够实现实时、反馈驱动的动态过程模拟，例如二维材料中的吸附原子吸附与自修复？
• RQ4 在从实验图像启动的AIMD模拟中，Cr吸附原子的温度依赖性动力学及表面重构行为在石墨烯中如何表现？
• RQ5 DFTB模拟的集成能否将工作流的可扩展性扩展至更大体系（例如2,043个原子），同时保持精度？

主要发现

• AtomAI工作流成功地将石墨烯的实验性STEM图像转换为亚埃精度的仿真就绪原子结构，实现了无需人工重建的直接模拟。
• 采用20个独立训练模型的集成预测显著降低了不确定性并提高了鲁棒性，确保了多次运行中物理稳定的构型。
• 从AtomAI预测结构启动的AIMD模拟显示，在300 K时Cr吸附原子优先吸附在空位位点，随着温度升高（最高至1200 K），其迁移性增强且键能减弱。
• 在高温条件下（≥700 K），系统表现出自修复行为，碳空位发生重排并重新成键，与实验观察到的动态表面恢复一致。
• 在完整的2,043原子石墨烯超胞上进行的DFTB模拟在数小时内实现收敛，使能够探测长时间尺度的动力学及长程效应（如长程自修复）。
• 端到端工作流（包括数据转换、模拟设置与执行）在91原子体系上耗时不足10个CPU小时，在完整2,043原子体系上耗时数小时，使其在STEM实验中实现实时反馈成为可能。