[论文解读] Bright mid-infrared photoluminescence from high dislocation density epitaxial PbSe films on GaAs

Jarod Meyer, Aaron J. Muhowski+5 more|arXiv (Cornell University)|Aug 28, 2021

Quantum Dots Synthesis And Properties参考文献 54被引用 15

一句话总结

本研究通过分子束外延在晶格失配的GaAs(001)衬底上外延生长了亚100 nm的PbSe薄膜，实现了波长范围为3–7 µm的明亮中红外光致发光。尽管螺型位错密度超过10⁹ cm⁻²，薄膜在室温下仍表现出长达172 ns的少子载流子寿命，且估算的峰值内量子效率约为30%，归因于缺陷容忍性以及异常低的俄歇复合速率。

ABSTRACT

We report on photoluminescence in the 3-7 $\mu$m mid-wave infrared (MWIR) range from sub-100 nm strained thin films of rocksalt PbSe(001) grown on GaAs(001) substrates by molecular beam epitaxy. These bare films, grown epitaxially at temperatures below 400 {\deg}C, luminesce brightly at room temperature and have minority carrier lifetimes as long as 172 ns. The relatively long lifetimes in PbSe thin films are achievable despite threading dislocation densities exceeding $10^9$ $cm^{-2}$ arising from island growth on the nearly 8% lattice- and crystal-structure-mismatched GaAs substrate. Using quasi-continuous-wave and time-resolved photoluminescence, we show Shockley-Read-Hall recombination is slow in our high dislocation density PbSe films at room temperature, a hallmark of defect tolerance. Power-dependent photoluminescence and high injection excess carrier lifetimes at room temperature suggest that degenerate Auger recombination limits the efficiency of our films, though the Auger recombination rates are significantly lower than equivalent, III-V bulk materials and even a bit slower than expectations for bulk PbSe. Consequently, the combined effects of defect tolerance and low Auger recombination rates yield an estimated peak internal quantum efficiency of roughly 30% at room temperature, unparalleled in the MWIR for a severely lattice-mismatched thin film. We anticipate substantial opportunities for improving performance by optimizing crystal growth as well as understanding Auger processes in thin films. These results highlight the unique opportunity to harness the unusual chemical bonding in PbSe and related IV-VI semiconductors for heterogeneously integrated mid-infrared light sources constrained by tight thermal budgets in new device designs.

研究动机与目标

• 研究在GaAs衬底上生长的高密度位错PbSe薄膜的光致发光特性及载流子复合动力学。
• 确定在这些薄膜中，Shockley-Read-Hall（SRH）复合还是俄歇复合限制了载流子寿命。
• 评估PbSe作为缺陷容忍型、低温外延材料在异质结构中红外光源中的潜力。
• 评估晶格失配和应变对发光效率及载流子限制的影响。

提出的方法

• 采用分子束外延（MBE）在400 °C以下的温度下，在GaAs(001)衬底上外延生长了亚100 nm的PbSe(001)薄膜。
• 采用准连续波（qCW）和时间分辨光致发光（TRPL）测量技术，在不同激发强度下获取发射光谱和载流子寿命。
• 利用X射线衍射倒易空间映射（RSM）表征外延薄膜的晶体质量与应变状态。
• 通过分析功率依赖的光致发光行为，区分SRH限制与俄歇限制的复合区域。
• 在InAs和GaSb衬底上生长的PbSe薄膜进行了对比研究，以评估能带对齐与晶格失配的作用。
• 通过分析载流子注入依赖的寿命衰减行为，估算俄歇复合系数。

实验结果

研究问题

• RQ1 在GaAs上外延生长的PbSe薄膜中，位错密度超过10⁹ cm⁻²是否显著降低光致发光效率？
• RQ2 在室温下，这些薄膜中主导的非辐射复合通道是Shockley-Read-Hall（SRH）复合还是俄歇复合？
• RQ3 这些PbSe薄膜中的俄歇复合速率与体材料III-V半导体及体材料PbSe相比如何？
• RQ4 能带对齐类型（I型与II/III型）在不同衬底上对载流子限制与发光淬灭起何作用？
• RQ5 PbSe的缺陷容忍性与低俄歇复合是否可使其在严重晶格失配的异质结构中实现高内量子效率（IQE）？

主要发现

• 尽管螺型位错密度超过10⁹ cm⁻²，PbSe薄膜在GaAs(001)衬底上仍表现出明亮的中红外光致发光（3–7 µm）且在室温下可实现。
• 室温下少子载流子寿命最高可达172 ns，表明SRH复合速率缓慢，缺陷容忍性显著。
• 在低注入条件下，复合受SRH限制；在高注入条件下，复合转为俄歇限制，且其速率显著低于同类III-V材料，甚至低于体材料PbSe的预期值。
• 估算的峰值内量子效率（IQE）在室温下可达约30%，在严重晶格失配的薄膜中为中红外波段迄今未见的水平。
• 在GaAs衬底上的发光强度强于更晶格匹配的InAs或GaSb衬底，表明PbSe/GaAs异质结构中具有有利的I型能带对齐。
• 证明异质外延引起的热应变是调节双轴应变的有效方法，从而可调谐中红外波段的发光与吸收特性。