[论文解读] Broadband enhanced chirality with tunable response in hybrid plasmonic helical metamaterials

Ufuk Kılıç, Matthew Hilfiker+5 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2021

Metamaterials and Metasurfaces Applications参考文献 64被引用 51

一句话总结

本文通过掠角沉积（GLAD）技术制备的混合等离子体螺旋超材料，实现了宽带、可调谐且超宽带的手性光学响应。通过集成电介质（Si）和等离子体（Ag）螺旋亚结构，作者在可见光至紫外光谱范围内实现了高达1.98的报告最高Kuhn不对称因子（g因子）——接近理论极限2——且可通过几何参数和材料组成实现调谐。

ABSTRACT

Designing broadband enhanced chirality is of strong interest to the emerging fields of chiral chemistry and sensing, or to control the spin orbital momentum of photons in recently introduced nanophotonic chiral quantum and classical optical applications. However, chiral light-matter interactions have an extremely weak nature, are difficult to be controlled and enhanced, and cannot be made tunable or broadband. In addition, planar ultrathin nanophotonic structures to achieve strong, broadband, and tunable chirality at the technologically important visible to ultraviolet spectrum still remain elusive. Here, we tackle these important problems by experimentally demonstrating and theoretically verifying spectrally tunable, extremely large, and broadband chiroptical response by nanohelical metamaterials. The reported new designs of all-dielectric and dielectric-metallic (hybrid) plasmonic metamaterials permit the largest and broadest ever measured chiral Kuhn dissymmetry factor achieved by a large-scale nanophotonic structure. In addition, the strong circular dichroism of the presented bottom-up fabricated optical metamaterials can be tuned by varying their dimensions and proportions between their dielectric and plasmonic helical subsections. The currently demonstrated ultrathin optical metamaterials are expected to provide a substantial boost to the developing field of chiroptics leading to significantly enhanced and broadband chiral light-matter interactions at the nanoscale.

研究动机与目标

• 克服天然手性材料和传统等离子体结构中手性光-物质相互作用固有的弱性和窄带特性。
• 开发平面化、超薄化且可大规模制备的纳米光子超材料，实现在可见光和紫外光谱范围内强效、宽带且可调谐的手性响应。
• 通过自下而上的、无掩膜的GLAD制造方法并调节材料组成，实现手性纳米光子器件在芯片上的实用化集成。
• 实现实验可测的、高g因子的手性光学响应，其幅度和光谱带宽均超越以往极限。

提出的方法

• 采用掠角沉积（GLAD）技术，通过控制性地依次沉积电介质（Si）和等离子体（Ag）材料，制备具有可控结构的三维螺旋超材料，实现混合等离子体-电介质螺旋结构。
• 利用广义穆勒矩阵光谱椭偏仪测量透射和反射的圆偏振光，通过方法部分的公式2精确计算Kuhn不对称因子（g因子）。
• 采用有限元法（FEM）模拟近场手性分布，验证增强手性响应的物理起源。
• 通过调节螺旋圈数（1–4圈）和Si/Ag亚结构比例，对超材料进行工程化设计，实现对可见光和紫外光谱范围内手性响应的调控。
• 基于穆勒矩阵元素（公式S9和S10）计算透射基（𝑔𝑇𝑟𝑎𝑛𝑠）和反射基（𝑔𝑅𝑒𝑓）g因子，其中𝑔𝑇𝑟𝑎𝑛𝑠 = 2(𝑀14𝑇𝑟𝑎𝑛𝑠 / 𝑀11𝑇𝑟𝑎𝑛𝑠)，反射基计算方式类似。
• 测量并比较左旋和右旋圆偏振光的透射率、反射率和吸收率，以确认宽带手性响应。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在可见光和紫外频率下，于超薄、平面化的纳米光子结构中实现宽带、高g因子的手性响应？
• RQ2 通过改变几何和材料参数，能否对螺旋超材料的手性光学响应进行光谱调谐？
• RQ3 混合等离子体-电介质设计是否能将手性响应增强至超越全电介质或纯等离子体螺旋结构的水平？
• RQ4 能否通过椭偏仪实验高精度测量Kuhn不对称因子（g因子），且其值在可见-紫外波段是否超越以往极限？
• RQ5 手性响应在透射中更强还是在反射中更强？该超材料能否作为高效的手性光学滤波器工作？

主要发现

• 混合等离子体Si-Ag螺旋超材料在3.5 eV处实现了高达1.98的透射基Kuhn不对称因子（𝑔𝑇𝑟𝑎𝑛𝑠），接近理论最大值±2，为可见-紫外波段报告的最高g因子。
• 具有四圈结构的全电介质Si螺旋超材料在透射中g因子达到1.98，证实其在宽光谱范围内具有宽带且强效的手性响应。
• 手性响应具有可调谐性：增加螺旋圈数因Ag亚结构中的局域表面等离子体共振而引入g因子光谱的新极小值。
• 透射基g因子显著强于反射基g因子，表明该超材料仅在透射中可作为高效手性滤波器。
• 由于银的折射率失配增加，混合等离子体结构的反射基g因子高于全电介质结构，但透射仍为手性滤波的主要机制。
• 有限元法（FEM）模拟证实了强手性近场分布的存在，并验证了实验结果，将增强响应归因于集体光子带隙效应和局域等离子体共振。