[论文解读] Brownian dynamics leads to two waterlike anomalous regions in a 2D core-softened potential

José Rafael Bordin, Márcia C. Barbosa|arXiv (Cornell University)|Sep 16, 2017

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用 1

一句话总结

本研究采用核心软化势的二维分子动力学模拟，表明布朗运动系统表现出两个截然不同的异常区域——低密度异常源于势函数中竞争的长度尺度，高密度异常则源于粒子构象与布朗力的共同作用，将类似水的异常行为扩展至分子流体之外。

ABSTRACT

We perform Molecular Dynamics simulation of a two dimensional core-corona system to investigate the differences between the thermodynamic and dynamic behavior of the molecular fluids and the Brownian systems. The particles are modeled using a core-softened potential that exhibits waterlike anomalies for the 3D and quasi-2D molecular fluids. Our results show that for the Brownian system in addition to the thermodynamic and dynamic anomalies observed in the molecular liquids has a new region of anomalous behavior. We show that while the anomalous region at lower densities observed in both molecular and Brownian systems is due the competition between the two length scales in the potential the higher densities anomalous region is related to the particles conformation and the Brownian forces effects.

研究动机与目标

• 研究布朗运动动力学如何影响二维系统与分子流体相比的热力学与动力学异常行为。
• 确定已知在三维及准二维流体中引发类似水异常行为的核心软化势，是否会在布朗运动系统中诱导额外的异常行为。
• 确定布朗运动系统在高密度下异常行为的物理起源，以区别于分子流体的异常行为。
• 分析粒子构象与随机力在驱动新型动力学与热力学异常中的作用。

提出的方法

• 使用设计用于模拟水异常行为的核心软化势，对二维核心-冠状系统进行分子动力学模拟。
• 通过引入随机力，应用布朗运动动力学以模拟热涨落与阻尼运动。
• 分析系统的热力学与动力学性质，包括依赖于密度的扩散系数与结构松弛时间。
• 在相同势函数条件下，比较布朗运动系统与分子流体的行为差异。
• 通过自扩散系数与结构有序度等依赖于密度的性质的偏离，识别异常区域。
• 采用长度尺度分析，区分低密度异常（源于势函数中竞争的长度尺度）与高密度异常（源于构象与力效应）。

实验结果

研究问题

• RQ1 核心软化势是否在二维布朗运动系统中诱导出超越分子流体行为的异常行为？
• RQ2 布朗运动系统在高密度下出现第二个异常区域的物理机制是什么？
• RQ3 粒子构象与布朗力如何共同促成高密度下的异常行为？
• RQ4 布朗运动系统中低密度异常的成因是否与分子流体相同？
• RQ5 势函数中两种长度尺度的竞争是否能够解释两种系统中低密度异常的成因？

主要发现

• 布朗运动系统表现出两个截然不同的异常区域：一个出现在低密度区，另一个出现在高密度区，而分子流体仅表现出一个异常区域。
• 低密度异常源于核心软化势中两种长度尺度的竞争，与分子流体行为一致。
• 高密度异常归因于粒子构象与布朗力的影响，这些因素在纯分子动力学模拟中并不存在。
• 布朗运动中随机力的存在改变了有效势能景观，从而引发新的动力学与热力学异常。
• 在相同势函数下，高密度异常区域在分子流体中未被观测到，表明布朗运动动力学具有独特作用。
• 本研究证实，布朗运动动力学可引发超越分子流体模型预测的额外异常行为。