[论文解读] Calculation of magnetic anisotropy energy in SmCo5

P. Larson, I. I. Mazin+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 18, 2003

Magnetic Properties of Alloys被引用 15

一句话总结

本研究采用LDA+U修正的密度泛函理论，结合全势线性化原子球面波（FLAPW）方法，计算SmCo5的磁各向异性能（MAE）。研究发现，Sm 4f电子的自旋-轨道耦合与晶体场效应之间的相互作用是MAE的主要贡献来源，计算得到的MAE为21.6 meV/f.u.，与实验值（13–16 meV/f.u.）基本吻合，同时明确了Co-d带各向异性在MAE中的作用。

ABSTRACT

SmCo5 is an important hard magnetic material, due to its large magnetic anisotropy energy (MAE). We have studied the magnetic properties of SmCo5 using density functional theory (DFT) calculations where the Sm f-bands, which are difficult to include in DFT calculations, have been treated within the LDA+U formalism. The large MAE comes mostly from the Sm f-shell anisotropy, stemming from an interplay between the crystal field and the spin-orbit coupling. We found that both are of similar strengths, unlike some other Sm compounds, leading to a partial quenching of the orbital moment (f-states cannot be described as either pure lattice harmonics or pure complex harmonics), an optimal situation for enhanced MAE. A smaller portion of the MAE can be associated with the Co-d band anisotropy, related to the peak in the density of states at the Fermi energy. Our result for the MAE of SmCo5, 21.6 meV/f.u., agrees reasonably with the experimental value of 13-16 meV/f.u., and the calculated magnetic moment (including the orbital component) of 9.4 mu_B agrees with the experimental value of 8.9 mu_B.

研究动机与目标

• 定量确定SmCo5中大磁各向异性能（MAE）的起源，该材料是关键的永磁材料。
• 解析Sm 4f电子与Co 3d电子对总MAE的贡献。
• 研究Sm 4f态中自旋-轨道耦合与晶体场效应之间的相互作用如何增强MAE。
• 评估LDA+U在FLAPW框架下描述稀土间充金属中强关联f电子体系的准确性。
• 将理论MAE与实验值进行比较，并评估结果对关联处理方法和交换-关联泛函的敏感性。

提出的方法

• 采用WIEN2k软件包进行全电子、全势相对论FLAPW计算。
• 应用LDA+U形式化方法，以准确描述强关联的Sm 4f电子中的局域库仑排斥能（U）。
• 利用力定理，通过磁化沿易轴（c轴）与难轴（ab平面）方向的能量差来计算MAE。
• 对YCo5和一种假设的Co5化合物进行计算，以分离Co-d带对MAE的贡献。
• 改变Hubbard U参数，评估其对MAE和电子结构的影响。
• 使用LDA和GGA交换-关联泛函，并比较有无自旋-轨道耦合时的结果。

实验结果

研究问题

• RQ1 SmCo5中Sm 4f电子与Co 3d电子对总磁各向异性能的相对贡献是什么？
• RQ2 Sm 4f态中自旋-轨道耦合与晶体场效应之间的平衡如何影响MAE的大小？
• RQ3 为何SmCo5的MAE大于其他Sm-Co化合物（如Sm2Co17），尽管其电子结构相似？
• RQ4 计算得到的MAE对交换-关联泛函的选择及Hubbard U参数值的敏感性如何？
• RQ5 与将Sm 4f电子视为内层电子相比，通过LDA+U将其视为价电子态在多大程度上提升了MAE预测的准确性？

主要发现

• 采用GGA+LDA+U计算得到的SmCo5的MAE为21.6 meV/f.u.，与实验值范围13–16 meV/f.u.基本一致。
• MAE的主要贡献来自Sm 4f电子，其自旋-轨道耦合与晶体场效应强度相当，导致轨道磁矩部分屏蔽，从而增强各向异性。
• Co-d带对MAE的贡献较小但不可忽略，其根源在于费米能级附近自旋多数态密度出现峰值，这与Co原子的有利排列有关。
• MAE对电子关联处理方式极为敏感：使用WIEN2k.01（先施加U后引入自旋-轨道耦合）得到12.6 meV/f.u.，而使用WIEN2k.02（U与自旋-轨道耦合同时处理）得到21.6 meV/f.u.，凸显了方法依赖性。
• 若不采用LDA+U，DFT-GGA计算得到负的MAE（-11.1 meV/f.u.），表明计算预测的易轴为平面内方向，且自旋磁矩过大（12.9 μB），说明关联效应对正确描述物理图像至关重要。
• 包含轨道贡献的磁矩计算值为9.4 μB，与实验值8.9 μB非常接近。