[论文解读] Capturing long-range interaction with reciprocal space neural network

Hongyu Yu, Liangliang Hong+3 more|arXiv (Cornell University)|Nov 30, 2022

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

该论文提出了一种倒易空间神经网络（RSNN）框架，通过将实空间原子构型转换到倒易空间，将机器学习势函数扩展至捕捉长程相互作用（如库仑力和范德华力）。该方法保持了欧几里得不变性和平移不变性，能够准确建模离子体系中的全局性质（如带隙），在NaCl和缺陷GaxNy体系中均显示出性能提升。

ABSTRACT

Machine Learning (ML) interatomic models and potentials have been widely employed in simulations of materials. Long-range interactions often dominate in some ionic systems whose dynamics behavior is significantly influenced. However, the long-range effect such as Coulomb and Van der Wales potential is not considered in most ML interatomic potentials. To address this issue, we put forward a method that can take long-range effects into account for most ML local interatomic models with the reciprocal space neural network. The structure information in real space is firstly transformed into reciprocal space and then encoded into a reciprocal space potential or a global descriptor with full atomic interactions. The reciprocal space potential and descriptor keep full invariance of Euclidean symmetry and choice of the cell. Benefiting from the reciprocal-space information, ML interatomic models can be extended to describe the long-range potential including not only Coulomb but any other long-range interaction. A model NaCl system considering Coulomb interaction and the GaxNy system with defects are applied to illustrate the advantage of our approach. At the same time, our approach helps to improve the prediction accuracy of some global properties such as the band gap where the full atomic interaction beyond local atomic environments plays a very important role. In summary, our work has expanded the ability of current ML interatomic models and potentials when dealing with the long-range effect, hence paving a new way for accurate prediction of global properties and large-scale dynamic simulations of systems with defects.

研究动机与目标

• 解决现有机器学习势函数在捕捉长程相互作用（如库仑力和范德华力）方面的局限性。
• 将局部机器学习模型扩展，以包含超越最近邻的完整原子相互作用。
• 在原子体系表示中保持欧几里得不变性和平移不变性。
• 提高对依赖长程电子关联的全局电子性质（如带隙）的预测准确性。
• 实现具有精确长程相互作用的缺陷材料的大规模动态模拟。

提出的方法

• 使用傅里叶变换将实空间原子构型转换到倒易空间，以编码长程信息。
• 构建基于倒易空间的势函数或全局描述符，以捕捉完整的原子相互作用，同时保持对晶格平移和旋转的不变性。
• 将倒易空间表示无缝集成到现有局部机器学习势模型中，而无需改变其架构。
• 通过设计使倒易空间表示独立于原胞选择，确保其在欧几里得变换下的不变性。
• 利用全局描述符表示完整的电子环境，从而实现对长程效应的准确预测。
• 在具有长程相互作用的体系（如NaCl和缺陷GaxNy）上训练模型，以验证其性能。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否将机器学习势函数扩展至准确建模离子材料中的长程库仑相互作用？
• RQ2 如何以保持平移和旋转不变性的方式编码长程原子相互作用？
• RQ3 引入倒易空间信息在多大程度上提升了对带隙等全局电子性质的预测能力？
• RQ4 所提出的方法能否无缝集成到现有的局部势函数框架中？
• RQ5 在材料缺陷模拟中引入长程效应是否能提升模拟的准确性？

主要发现

• 倒易空间神经网络成功捕捉了离子体系（如NaCl）中的长程相互作用，包括库仑力。
• 该方法显著提升了在长程电子关联起关键作用的材料中带隙的预测准确性。
• 基于倒易空间的全局描述符在欧几里得变换和原胞选择下均保持完全不变性。
• 该方法提升了缺陷体系（如GaxNy）的模拟精度，其中长程相互作用影响缺陷形成能和电子结构。
• 该框架与现有局部机器学习势模型兼容，可在不改变架构的前提下实现广泛应用。
• 该模型在预测依赖完整原子相互作用而非仅局部环境的全局性质方面表现出更优性能。