[论文解读] Carrier and polarization dynamics in monolayer MoS2

D. Lagarde, L. Bouet+6 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Aug 3, 2013

2D Materials and Applications被引用 32

一句话总结

本研究利用时间分辨光致发光技术研究了单层MoS2中的载流子与谷极化动力学，结果表明，发射极化在4K至300K范围内保持稳定，且在4 ps的激子寿命内无明显衰减。关键发现为初始极化主导了稳态发射极化；通过调节激发激光波长以补偿热致能带隙偏移，室温下可恢复80%的4K极化度。

ABSTRACT

In monolayer MoS2 optical transitions across the direct bandgap are governed by chiral selection rules, allowing optical valley initialization. In time resolved photoluminescence (PL) experiments we find that both the polarization and emission dynamics do not change from 4K to 300K within our time resolution. We measure a high polarization and show that under pulsed excitation the emission polarization significantly decreases with increasing laser power. We find a fast exciton emission decay time on the order of 4ps. The absence of a clear PL polarization decay within our time resolution suggests that the initially injected polarization dominates the steady state PL polarization. The observed decrease of the initial polarization with increasing pump photon energy hints at a possible ultrafast intervalley relaxation beyond the experimental ps time resolution. By compensating the temperature induced change in bandgap energy with the excitation laser energy an emission polarization of 40% is recovered at 300K, close to the maximum emission polarization for this sample at 4K.

研究动机与目标

• 研究单层MoS2在宽温度范围（4K至300K）内谷极化的动力学行为。
• 解决低温连续波测量中高圆偏振度与室温下其迅速下降之间的矛盾。
• 确定极化衰减或激子寿命在时间分辨实验中主导稳态极化度的机制。
• 探究激发功率与激光能量调节在提升高温下极化稳定性中的作用。

提出的方法

• 采用条纹相机系统的时间分辨光致发光（TRPL）技术，实现皮秒时间尺度的极化动力学测量。
• 使用准共振脉冲光学激发（OPO激光）在不同功率和能量下探测激子与谷动力学。
• 测量圆偏振度（Pc）随时间、温度和激发功率的变化，以评估极化稳定性。
• 调节激光能量以补偿MoS2中随温度变化的能带隙偏移，保持与A激子跃迁的共振。
• 与连续波（cw）HeNe激光激发结果进行对比，以分离激发强度与脉冲宽度的影响。
• 使用共聚焦显微镜结合压电定位器，对单层材料不同区域的极化分布进行空间分辨测绘。

实验结果

研究问题

• RQ1 当采用时间分辨技术测量时，单层MoS2的稳态光致发光极化是否在4K至300K范围内保持稳定？
• RQ2 初始谷极化与极化衰减在决定观测到的圆偏振度中各自起什么作用？
• RQ3 提高激发激光功率如何影响MoS2中测得的光致发光极化度？
• RQ4 通过调节激发激光能量以匹配温度依赖的能带隙，能否补偿室温下极化度的损失？
• RQ5 单层MoS2中激子的本征寿命是多少？其随温度如何变化？

主要发现

• 单层MoS2中A激子的光致发光衰减时间约为4 ps，且该值从4K至300K几乎保持不变。
• 在实验时间分辨率范围内未观测到可测量的极化衰减，表明初始注入的极化主导了稳态发射极化。
• 在300K时，随着激光功率增加，圆偏振度下降，表明在高激发强度下存在非线性效应（如Dyakonov-Perel型去极化）。
• 通过调节激发激光能量以补偿热致能带隙偏移，在300K下恢复了40%的光致发光极化度——接近4K时的~50%，表明室温下极化度的损失主要源于失谐，而非本征弛豫过程。
• 在恒定激光能量下，300K时极化度的下降归因于与A激子共振的失谐，而非热致晶格加热，这一点通过不同功率水平下过渡能量保持恒定得到证实。
• 空间分辨测量揭示了样品的非均匀性，极化度在不同区域存在差异：在局域激子丰富的区域，4K时极化度最高达85%，300K时为25%；而以A激子为主导的区域则表现出较低的极化度。