[论文解读] Cataloguing MoSi$_2$N$_4$ and WSi$_2$N$_4$ van der Waals Heterostructures: An Exceptional Material Platform for Excitonic Solar Cell Applications

Che Chen Tho, Chenjiang Yu+15 more|arXiv (Cornell University)|Jun 23, 2022

2D Materials and Applications被引用 15

一句话总结

本研究提出MoSi₂N₄和WSi₂N₄范德华异质结（vdWHs）作为超薄激子型太阳能电池的极具前景的平台。通过第一性原理计算，研究发现像MoSi₂N₄/InSe和MoSi₂N₄/WSe₂这样的II型异质结的功率转换效率超过20%，在可见光和紫外光区域具有接近理论最大值的强吸收能力，使其成为传统晶硅太阳能电池的有力竞争者。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) materials van der Waals heterostructures (vdWHs) provides a revolutionary route towards high-performance solar energy conversion devices beyond the conventional silicon-based pn junction solar cells. Despite tremendous research progress accomplished in recent years, the searches of vdWHs with exceptional excitonic solar cell conversion efficiency and optical properties remain an open theoretical and experimental quest. Here we show that the vdWH family composed of MoSi$_2$N$_4$ and WSi$_2$N$_4$ monolayers provides a compelling material platform for developing high-performance ultrathin excitonic solar cells and photonics devices. Using first-principle calculations, we construct and classify 51 types of MoSi$_2$N$_4$ and WSi$_2$N$_4$-based [(Mo,W)Si$_2$N$_4$] vdWHs composed of various metallic, semimetallic, semiconducting, insulating and topological 2D materials. Intriguingly, MoSi$_2$N$_4$/(InSe, WSe$_2$) are identified as Type-II vdWHs with exceptional excitonic solar cell power conversion efficiency reaching well over 20%, which are competitive to state-of-art silicon solar cells. The (Mo,W)Si$_2$N$_4$ vdWH family exhibits strong optical absorption in both the visible and ultraviolet regimes. Exceedingly large peak ultraviolet absorptions over 40%, approaching the maximum absorption limit of a free-standing 2D material, can be achieved in (Mo,W)Si$_2$N$_4$/$α_2$-(Mo,W)Ge$_2$P$_4$ vdWHs. Our findings unravel the enormous potential of (Mo,W)Si$_2$N$_4$ vdWHs in designing ultimately compact excitonic solar cell device technology.

研究动机与目标

• 基于MoSi₂N₄和WSi₂N₄识别并分类一个广泛的二维范德华异质结家族，用于激子型太阳能电池应用。
• 评估这些异质结的光电和光伏特性，特别是其功率转换效率和光学吸收特性。
• 探索基于(Mo,W)Si₂N₄的vdWHs作为高性能、超薄替代传统晶硅基太阳能电池的潜力。
• 确定这些异质结在紫外和可见光区域实现接近理论最大吸收的条件。

提出的方法

• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，构建并分类51种基于(Mo,W)Si₂N₄的范德华异质结。
• 分析电子能带结构及II型异质结的形成，以评估其在激子型太阳能电池运行中的适用性。
• 计算光学吸收光谱，量化在可见光和紫外区域的吸收效率。
• 利用基于能带排列和吸收特性推导出的理论光伏指标，评估功率转换效率。
• 评估不同二维材料（金属、半金属、半导体、绝缘体、拓扑材料）在异质结堆叠中的作用。
• 将(Mo,W)Si₂N₄/α₂-(Mo,W)Ge₂P₄异质结的吸收性能与自由独立二维材料的理论最大吸收极限进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 哪些基于(Mo,W)Si₂N₄的范德华异质结表现出适合高效激子型太阳能电池运行的II型能带排列？
• RQ2 基于(Mo,W)Si₂N₄的异质结可实现的最大理论功率转换效率是多少？与最先进的晶硅太阳能电池相比如何？
• RQ3 基于(Mo,W)Si₂N₄的异质结在紫外和可见光区域在多大程度上可实现接近理论最大值的光学吸收？
• RQ4 不同二维材料组合在(Mo,W)Si₂N₄ vdWH家族中的光学吸收特性如何变化？

主要发现

• 识别出MoSi₂N₄/InSe和MoSi₂N₄/WSe₂异质结为II型范德华异质结，其预测的功率转换效率超过20%。
• (Mo,W)Si₂N₄ vdWH家族在可见光和紫外光谱区域均表现出强烈的光学吸收。
• (Mo,W)Si₂N₄/α₂-(Mo,W)Ge₂P₄异质结的峰值紫外吸收超过40%，接近自由独立二维材料的理论最大值。
• 这些异质结展现出卓越的光捕获能力，使其成为超薄、高效率激子型太阳能电池的可行平台。
• 本研究共识别出51种不同的基于(Mo,W)Si₂N₄的vdWH构型，包括与金属、半金属、半导体、绝缘体及拓扑二维材料的组合。