[论文解读] CatMaster: An Agentic Autonomous System for Computational Heterogeneous Catalysis Research

Honghao Chen, Jiangjie Qiu+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 20, 2026

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一句话总结

CatMaster 是一个由LLM驱动的分层代理系统，将自然语言请求转化为可重启、证据丰富的计算工作区，用于异质催化，并整合从代理松弛到DFT验证的多保真度工作流程。

ABSTRACT

Density functional theory (DFT) is widely used to connect atomic structure with catalytic behavior, but computational heterogeneous catalysis studies often require long workflows that are costly, iterative, and sensitive to setup choices. Besides the intrinsic cost and accuracy limits of first-principles calculations, practical workflow issues such as keeping references consistent, preparing many related inputs, recovering from failed runs on computing clusters, and maintaining a complete record of what was done, can slow down projects and make results difficult to reproduce or extend. Here we present CatMaster, a large-language-model (LLM)-driven agent system that turns natural language requests into complete calculation workspaces, including structures, inputs, outputs, logs, and a concise run record. CatMaster maintains a persistent project record of key facts, constraints, and file pointers to support inspection and restartability. It is paired with a multi-fidelity tool library that covers rapid surrogate relaxations and high-fidelity DFT calculations for validation when needed. We demonstrate CatMaster on four demonstrations of increasing complexity: an O2 spin-state check with remote execution, BCC Fe surface energies with a protocol-sensitivity study and CO adsorption site ranking, high-throughput Pt--Ni--Cu alloy screening for hydrogen evolution reaction (HER) descriptors with surrogate-to-DFT validation, and a demonstration beyond the predefined tool set, including equation-of-state fitting for BCC Fe and CO-FeN4-graphene single-atom catalyst geometry preparation. By reducing manual scripting and bookkeeping while keeping the full evidence trail, CatMaster aims to help catalysis researchers focus on modeling choices and chemical interpretation rather than workflow management.

研究动机与目标

• 提供一个用于原子催化研究的自治、可重启的工作区，保留所有输入、输出和决策的可审计记录。
• 实现跨本地和HPC资源的鲁棒、可中断执行，具可持续的项目状态。
• 桥接高通量代理筛选与有针对性的高保真DFT验证，以加速发现。
• 通过一系列催化演示展示多保真度工作流程和长尾任务处理能力。

提出的方法

• 引入一个以文件为中心的执行契约，其中里程碑任务输出实质性产物并形成持久的项目记录。
• 采用分层的规划-执行-总结代理循环，配合持久的白板记忆以支撑长时间跨度的工作流。
• 集成多保真度工具库，包括几何构造、检索、VASP输入生成、代理松弛（MACE）和DFT验证。
• 对所有工具输入使用严格的模式验证，以确保可重复性和可审计性。
• 通过白板产物实现延迟分辨规划，以处理未知中间结果。
• 在关键决策处允许人工干预的检查点，同时保留审计痕迹。

实验结果

研究问题

• RQ1 LLM驱动的代理是否能够自主地将自然语言的催化意图转换为可重启、可审计的工作空间？
• RQ2 分层代理编排在异构计算资源上执行长时间、多保真度的催化工作流的表现如何？
• RQ3 代理先进行代理基筛选再进行有针对性的DFT验证，对在合金体系中识别有前景的HER描述符有何影响？
• RQ4 在没有专用工具的情况下，组分稳定原语的组合能否支撑长尾任务（EOS拟合、SAC几何）？
• RQ5 在真实世界催化工作流中，这类代理的局限性和失效模式有哪些？

主要发现

• CatMaster 产生可重启的工作区，捕获输入、日志及可读取的摘要，确保可审计性和可重复性。
• 在O2自旋态任务中，系统正确识别三重态O2为基态，能量差为0.38 eV，键长约为1.233–1.234 Å。
• 对于BCC Fe表面能，CatMaster 的结果与文献基准一致，对于 γ(110)、γ(100)、γ(111) 的相对误差在3%以内。
• 在带有色散与中心固定滑尺的协议敏感性规划下，CatMaster 保持稳定序列，同时因约束导致能量偏高。
• 在Pt–Ni–Cu的多保真HER筛选中，代理筛选结合MACE将347个位点缩减为顶级候选，DFT 验证显示出较高的一致性（最佳 ΔG_H* 偏差 +0.033 eV）。
• 系统通过使用通用原语进行 EOS 拟合和 SAC 几何构造，表现出成分自治性，无需专用工具即可完成。