[论文解读] Cavity-Induced Quantum Interference and Collective Interactions in van der Waals Systems

Jianshu Cao, Eli Pollak|arXiv (Cornell University)|Oct 19, 2023

Strong Light-Matter Interactions被引用 5

一句话总结

本文提出，光学腔体在范德华（vdW）系统中诱导量子干涉和集体多体相互作用，导致非成对加性的三体和四体色散力，并使腔体诱导的偶极相互作用的标度关系变为 $R^{-3}$。基于Tavis-Cummings模型框架的二阶微扰理论表明，腔体频率和光-物质耦合以非线性方式重正化这些相互作用，从而实现长程、密度依赖的有序结构，如向列相或层状相。

ABSTRACT

The central topic of this letter is to show that light-matter hybridization not only gives rise to novel dynamic responses but can also modify intermolecular interactions and induce new structural order. Using the van der Waals (vdW) system in an optical cavity as an example, we predict the effects of interference and collectivity in cavity-induced many-body dispersion interactions. Specifically, the leading order correction due to cavity-induced quantum fluctuations leads to 3-body and 4-body vdW interactions, which can align intermolecular vectors and are not pairwise additive. In addition, the cavity-induced dipole leads to a single-molecule energy shift that aligns individual molecules, and a pair-wise interaction that scales as $R^{-3}$ instead of the standard $R^{-6}$ distance scaling. The coefficients of all these cavity-induced corrections depend on the cavity frequency and are renormalized by the effective Rabi frequency, which in turn depends on the particle density. Finally, we study the interaction of the vdW system in a cavity with an external object and find a significant enhancement in the interaction range due to modified distance scaling laws. These theoretical predictions suggest the possibility of cavity-induced nematic or smectic order and may provide an essential clue to understanding intriguing phenomena observed in optical cavities, such as strongly-modified ground-state reactivity, ion transport and solvent polarity.

研究动机与目标

• 理解光学腔体如何在范德华系统中超越成对可加性地改变分子间相互作用。
• 研究量子干涉和集体效应在腔体诱导的多体色散力中的作用。
• 解释近期实验中观测到的基态反应性、离子输运和溶剂极性在光学腔体中的改变现象。
• 基于腔体频率和粒子密度，推导腔体诱导相互作用的标度律和重正化效应。
• 预测由于腔体修饰的分子间势能，可能出现如向列相或层状相等结构有序。

提出的方法

• 基于包含偶极自能（DSE）和反旋波（CRW）项的泡利-费尔兹哈密顿量的理论框架。
• 在Tavis-Cummings模型中使用二阶微扰理论，计算基态能移和有效相互作用。
• 通过旋转波近似（RWA）哈密顿量的对角化，构建集体光-物质本征态。
• 利用沿腔体极化方向投影的Dyson-Dyson-Interaction（DDI）张量，推导腔体诱导的多体相互作用。
• 分析与外部物体的相互作用距离标度律，显示由于干涉效应导致作用范围增强。
• 引入分子密度和有效拉比频率，以模拟相互作用系数的非线性重正化。

实验结果

研究问题

• RQ1 腔体诱导的量子涨落如何在多体vdW系统中产生非成对加性的三体和四体范德华相互作用？
• RQ2 腔体诱导偶极子之间的 $R^{-3}$ 相互作用的起源和标度关系是什么？它与标准的 $R^{-6}$ 范德华力有何不同？
• RQ3 腔体诱导相互作用的系数如何依赖于腔体频率和光-物质耦合强度？
• RQ4 DSE与CRW项之间的干涉如何导致集体能移并使分子偶极子对齐？
• RQ5 腔体修饰的相互作用是否能在vdW系统中诱导长程结构有序，如向列相或层状相？

主要发现

• 腔体诱导的量子涨落产生非加性的三体和四体范德华相互作用，其标度与分子密度相关，从而实现分子间矢量的集体对齐。
• 腔体诱导偶极子相互作用的标度为 $R^{-3}$，由于干涉和集体效应，其作用范围显著长于标准的 $R^{-6}$ 标度。
• 腔体诱导相互作用的强度由有效拉比频率重正化，其依赖关系非线性，且与 $\Omega^2/\omega^2$ 成正比。
• 与外部物体（如腔体镜面）的相互作用表现出修改后的距离标度，对于二维平面，相互作用能按 $\rho_2^2 / z_0^2$ 变化，表明作用范围和强度均增强。
• 在强耦合区域，多体相互作用的主导系数可达 0.1，表明在实际系统中可观测到此类效应。
• 预测的 $R^{-3}$ 相互作用受集体修正增强，且此前已在成对层次上分析过，提示其可能产生可观测的宏观效应。