[论文解读] Charge photogeneration in few-layer MoS2

Tetiana Borzda, Christoph Gadermaier+13 more|arXiv (Cornell University)|Dec 17, 2014

2D Materials and Applications参考文献 41被引用 5

一句话总结

本研究揭示，少层MoS2中的电荷光致生成通过双路径实现：直接形成载流子以及激发能量依赖的热激子解离。通过飞秒泵浦-探测和连续波光调制光谱技术，作者识别出长寿命载流子，并证明激子效应并未完全抑制载流子生成，从而为高效MoS2基太阳能电池和光电探测器的设计提供了理论依据。

ABSTRACT

The two-dimensional semiconductor MoS2 in its mono- and few-layer form is expected to have a significant exciton binding energy of several 100 meV, leading to the consensus that excitons are the primary photoexcited species. Nevertheless, even single layers show a strong photovoltaic effect and work as the active material in high sensitivity photodetectors, thus indicating efficient charge carrier photogeneration (CPG). Here we use continuous wave photomodulation spectroscopy to identify the optical signature of long-lived charge carriers and femtosecond pump-probe spectroscopy to follow the CPG dynamics. We find that intitial photoexcitation yields a branching between excitons and charge carriers, followed by excitation energy dependent hot exciton dissociation as an additional CPG mechanism. Based on these findings, we make simple suggestions for the design of more efficient MoS2 photovoltaic and photodetector devices.

研究动机与目标

• 解决MoS2具有较大激子结合能却表现出强烈光伏响应之间的明显矛盾。
• 确定光学激发下少层MoS2中电荷载流子生成的主导机制。
• 确定少层MoS2中光生载流子的动力学行为及其寿命。
• 为优化MoS2基太阳能电池和光电探测器器件提供设计指导。

提出的方法

• 采用飞秒泵浦-探测光谱技术，追踪少层MoS2中光激发载流子的超快动力学行为。
• 应用连续波光调制光谱技术，探测长寿命载流子的光学特征。
• 利用激发能量依赖性测量，探究热激子解离对电荷光致生成的贡献。
• 分析光激发后激子路径与载流子路径之间的分支比。
• 将光谱特征与不同激发能量下的载流子生成效率相关联。
• 从时间分辨和稳态光学测量中提取关键参数，如载流子寿命和解离产额。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管具有较大的激子结合能，少层MoS2中电荷光致生成的主导路径是什么？
• RQ2 激发能量如何影响MoS2中电荷载流子生成的效率？
• RQ3 少层MoS2中光生载流子的寿命和光学特征是什么？
• RQ4 热激子解离在MoS2中电荷载流子生成中的贡献程度如何？
• RQ5 所观察到的电荷光致生成机制如何为设计更高效的MoS2基光电器件提供指导？

主要发现

• 少层MoS2中的初始光激发导致激子路径与载流子路径之间的分支。
• 热激子解离被确定为电荷光致生成的重要附加机制，其贡献取决于激发能量。
• 通过连续波光调制光谱技术，成功探测到长寿命载流子的光谱信号。
• 长寿命载流子的存在证实了高效的电荷分离，从而解释了单层MoS2中强烈的光伏效应。
• 本研究证明，尽管激子结合能较高，但电荷光致生成仍可通过多种竞争路径高效实现。
• 研究结果表明，通过调控条件以促进热激子解离和载流子稳定化，可进一步提升器件效率。