[论文解读] Charge transition levels of quantum emitters in hexagonal boron nitride

Zai‐Quan Xu, Noah Mendelson+4 more|arXiv (Cornell University)|Jun 30, 2019

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 4

一句话总结

本研究提出一种基于石墨烯的电荷转移技术，用于实验测定六方氮化硼（hBN）中量子发射体的电荷转变能级（Eₜ）。通过调节石墨烯的费米能级（经NMP功能化），作者发现ZPL波长>600 nm的发射体其Eₜ能级位于石墨烯费米能级之上，从而导致淬灭，且在掺杂调控下可实现恢复，因此实现了约0.3 eV精度的Eₜ定量测定。

ABSTRACT

Quantum emitters in layered materials are promising candidates for applications in nanophotonics. Here we present a technique based on charge transfer to graphene for measuring the charge transition levels ($ m E_t$) of fluorescent defects in a wide bandgap 2D material, and apply it to quantum emitters in hexagonal boron nitride (hBN). Our results will aid in identifying the atomic structures of quantum emitters in hBN, as well as practical applications since $ m E_t$ determines defect charge states and plays a key role in photodynamics.

研究动机与目标

• 确定hBN中荧光缺陷的电荷转变能级（Eₜ），这对于理解缺陷电荷态与光动力学行为至关重要。
• 开发一种利用范德华异质结构中石墨烯电荷转移来实验探测Eₜ的方法。
• 将Eₜ与发射波长相关联，并通过NMP功能化调控石墨烯费米能级以实现对淬灭的控制。
• 在hBN带隙内提供定量的Eₜ值，以指导原子结构识别并提升器件稳定性。
• 通过调控基体环境的电子结构，实现对基于hBN的单光子发射体闪烁与光谱扩散的控制。

提出的方法

• 采用PMMA辅助湿法转移技术制备石墨烯-hBN异质结构，以实现对hBN缺陷的可控电荷转移。
• 利用光致发光光谱测量hBN中量子发射体的零声子线（ZPL）与声子边带。
• 采用环境光电子发射谱（EPYS）测量石墨烯在原始转移态与NMP功能化态下相对于真空能级（E_vac）的费米能级（E_F）。
• 通过N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）对石墨烯进行功能化，使E_F上移约0.3 eV，通过EPYS与拉曼光谱验证该变化。
• 将ZPL发射的淬灭（λ > 600 nm）与Eₜ > E_F相关联，并在NMP功能化后观察到发射恢复，从而推断Eₜ位置。
• 构建能量图示，展示Eₜ能级相对于E_F、E_vac及hBN能带边的位置关系，其中600 nm ZPL发射体的Eₜ位于hBN价带最大值以上约3.6 eV处。

实验结果

研究问题

• RQ1 ZPL波长超过600 nm的hBN中量子发射体的电荷转变能级（Eₜ）是多少？
• RQ2 通过NMP功能化调节石墨烯费米能级，如何影响hBN量子发射体的淬灭行为？
• RQ3 能否将石墨烯的电荷转移作为可靠方法，用于探测二维材料缺陷的Eₜ能级？
• RQ4 原始转移态与NMP功能化态石墨烯费米能级之间，Eₜ能级的能级范围是多少？
• RQ5 Eₜ能级如何与hBN发射体的光稳定性、闪烁行为及光谱扩散相关联？

主要发现

• ZPL波长>600 nm的发射体因Eₜ能级位于原始转移石墨烯的费米能级（E_F）之上而被石墨烯淬灭。
• NMP功能化使石墨烯的E_F上移约0.3 eV，恢复了ZPL波长>600 nm发射体的发光，证实了Eₜ与E_F的对齐。
• EPYS测量显示，原始转移石墨烯的E_F为4.7 eV，NMP功能化后为4.4 eV，证实了约0.3 eV的上移。
• 600 nm ZPL发射体的电荷转变能级位于hBN价带最大值以上约3.6 eV处，与Eₜ ≈ E_F1一致。
• ZPL波长>600 nm的发射体的Eₜ能级位于原始转移石墨烯与NMP功能化石墨烯E_F之间的约0.3 eV能量窗口内。
• 拉曼光谱独立证实了NMP功能化后石墨烯由p型向轻微n型的转变，支持EPYS结果。