[论文解读] Charge tunable structural phase transitions in few-layer tellurium: a step toward building mono-elemental devices

Cong Wang, Jingsi Qiao+6 more|arXiv (Cornell University)|Jun 18, 2018

2D Materials and Applications参考文献 64被引用 18

一句话总结

本研究展示了少层碲中电荷可调的结构相变，其中电子掺杂可诱导四种同素异形体——α（半导体）、β、γ 和 δ（金属）——之间的可逆转变，这些同素异形体具有不同的电子结构、光学性质和对称性。关键发现是，通过控制掺杂，可实现相之间的动态切换，包括在三层碲中出现手性的 α+δ 相，从而在单元素二维材料中实现可调的电子和光学响应。

ABSTRACT

Recently, a covalent-like quasi-bonding was unveiled for the inter-chain interaction in a promising semiconductor, few-layer Tellurium. Such quasi-bond offers comparable bond lengths and strengths with those of a typical Te-Te covalent bond, which may lead to much easier transformations between the quasi-bonds and the covalent bonds. Here, we show a few structural phase-transitions among four Te allotropes in few-layer Te under charge doping. In particular, the semiconducting α-phase can transform into a smaller-bandgap β-phase, even-smaller-bandgap γ-phase and then metallic δ-phase in a Te bilayer. In a tri-layer, a metallic chiral α+δ phase is more stable under initial electron doping, leading to the appearance of chirality. Variations of electronic structures aside, these transitions are accompanied by the emergence or elimination of inversion centers (α-β, α-γ, α-α+δ), structural anisotropy (α-γ, γ-δ) and chirality (α-α+δ), which could result in substantial changes in optical and other properties. In light of this, this work opens the possibility toward building mono-elemental electronic and optoelectronic heterostructures or devices. It also offers a platform for studying relations between charge doping and electric/optical properties.

研究动机与目标

• 探究电荷掺杂在诱导少层碲结构相变中的作用。
• 理解在碲中相变过程中电子结构、对称性和手性的演化机制。
• 建立一个用于设计具有可调电子和光学性质的单元素二维异质结构的平台。
• 研究电荷掺杂与新兴结构对称性（如反演中心和手性）之间的相互作用。
• 实现在元素型二维半导体中材料性质的动态调控，以服务于未来纳米电子学和光电子学应用。

提出的方法

• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，模拟少层碲在电子掺杂下的行为。
• 系统分析四种碲同素异形体（α、β、γ 和 δ 相）的结构、电子和对称性性质。
• 追踪电子掺杂程度增加时带隙、反演对称性和手性结构的演化。
• 利用电荷密度差分析，研究链间键合特征和准键合相互作用。
• 评估不同掺杂水平下双层和三层碲中各相的稳定性。
• 通过能量势 landscape 分析和对称性演化，绘制相变路径。

实验结果

研究问题

• RQ1 电子掺杂如何诱导少层碲中的结构相变？
• RQ2 准键合作用在实现碲同素异形体之间可逆转变中起到什么作用？
• RQ3 在相变过程中，反演中心和手性等对称性性质如何出现或消失？
• RQ4 在 α → β → γ → δ 相变序列中，电子结构（如带隙演化）如何变化？
• RQ5 能否通过受控电子掺杂在三层碲中稳定手性金属相？

主要发现

• 电子掺杂在双层碲中诱导出从半导体 α 相到带隙更小的 β 相，再经 γ 相，最终转变为金属 δ 相的有序相变序列。
• 在三层碲中，初始电子掺杂可稳定一种手性的 α+δ 相，该相表现出破缺的反演对称性和拓扑特性。
• 从 α 相到 β 相和 α 相到 γ 相的转变涉及反演对称性的丧失，而 α 相到 α+δ 相的转变则引入了手性。
• γ 相和 δ 相中出现结构各向异性，导致电子和光学响应具有方向依赖性。
• α 相的带隙从约 0.6 eV 降低至 γ 相中的约 0.2 eV，并在 δ 相中完全关闭，表明发生金属-绝缘体转变。
• Te 链之间的准键合相互作用为相变提供了低能量路径，从而在电荷调控下实现动态可调性。