[论文解读] Checkerboard to Stripe Charge Ordering Transition in TbBaFe2O5

D. K. Pratt, Sung‐A Chang+7 more|arXiv (Cornell University)|Oct 26, 2012

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 4

一句话总结

本研究揭示了 TbBaFe2O5 中一种罕见的一级相变，即从条纹状电荷有序态向棋盘状电荷有序态的转变，该转变由竞争的位点间库仑相互作用和轨道有序性驱动。中子衍射和X射线衍射表明，在291 K至308 K之间存在一种棋盘相，其由Fe2+/Fe3+交替排列稳定；而低于291 K的条纹有序态则源于轨道局域化，且在τ* = (0,0,1/2)处的磁调制证实了棋盘态的存在。

ABSTRACT

A combined neutron and x-ray diffraction study of TbBaFe2O5 reveals a rare checkerboard to charge ordering transition. TbBaFe2O5 is a mixed valent compound where Fe2+/Fe3+ ions are known to arrange into a stripe charge-ordered state below TV = 291 K, that consists of alternating Fe2+/Fe3+ stripes in the basal plane running along the b direction. Our measurements reveal that the stripe charge-ordering is preceded by a checkerboard charge-ordered phase between TV < T < T* = 308 K. The checkerboard ordering is stabilized by inter-site coulomb interactions which give way to a stripe state stabilized by orbital ordering.

研究动机与目标

• 解析 TbBaFe2O5 中在韦尔维相变温度以上前兆相变的本质。
• 确定在 T_V = 291 K 和 T* = 308 K 之间的相是否为真正的电荷有序态，还是临界前涨落。
• 识别电荷有序结构及其与轨道有序和磁有序的关系。
• 阐明两种不同电荷有序相之间转变的驱动力机制。

提出的方法

• 利用中子衍射探测磁结构和电荷有序波矢，包括在 τ* = (0,0,1/2) 处的磁调制。
• 采用X射线衍射检测电荷有序波矢，并确认棋盘态和条纹态的存在。
• 通过温度依赖的比热、电阻率和磁化率测量识别相变，并与结构和电子变化相关联。
• 采用浮区法生长 TbBaFe2O5 单晶，并经退火处理以获得化学计量比组成（x = 0）。
• 通过分析在波矢 q_stripe = (1/2,0,1) 和 q_checker = (1/2,1/2,1) 处的散射强度，区分两种电荷有序相。
• 基于安德森条件和轨道填充（d_xz 与 d_x2-y2）的理论建模，用于解释棋盘态与条纹态稳定性的差异。

实验结果

研究问题

• RQ1 在 T_V = 291 K 和 T* = 308 K 之间的相是真正的电荷有序态，还是前兆涨落？
• RQ2 在 T_V < T < T* 相中的电荷有序结构本质是什么？其与 T_V 以下的条纹有序态有何不同？
• RQ3 轨道有序如何影响棋盘态与条纹态电荷有序相之间的转变？
• RQ4 在 τ* = (0,0,1/2) 处的磁调制在确认棋盘状电荷有序中起到何种作用？
• RQ5 是什么驱动了在 T_V = 291 K 处从棋盘态到条纹态的一级相变？

主要发现

• 在 T_V = 291 K 至 T* = 308 K 之间存在棋盘状电荷有序相，其通过中子衍射和X射线衍射中出现的波矢 q_checker = (1/2,1/2,1) 得到证实。
• 在 T_V < T < T* 相中观测到 τ* = (0,0,1/2) 处的磁调制，为棋盘状电荷有序提供了直接证据。
• 在 T_V = 291 K 处的韦尔维相变是一级相变，从棋盘状电荷有序转变为条纹状电荷有序，其驱动力为 Fe2+ 离子中 d_xz 轨道的轨道有序化。
• 在 T_V 以下的条纹有序相表现出 q_stripe = (1/2,0,1) 和具有 τ_G1 = (1/2,1/2,1) 的磁结构，表明磁有序态发生了变化。
• 棋盘相由位点间库仑相互作用稳定，而条纹相则因轨道局域化和应变最小化而 favored。
• 两种电荷有序相之间的转变极为罕见，其驱动力是库仑相互作用与轨道有序之间的竞争，而非前兆涨落。