[论文解读] Chemical Vapor Deposition Growth of Monolayer WSe2 with Tunable Device Characteristics and Growth Mechanism Study

Bilu Liu, Mohammad Reza Fat’hi+4 more|arXiv (Cornell University)|May 18, 2015

2D Materials and Applications参考文献 16被引用 16

一句话总结

本研究展示了在二氧化硅基底上通过常压化学气相沉积（CVD）外延生长大面积单层WSe2，通过调控生长温度和时间，系统地调节了晶粒尺寸、层数和形貌。研究进一步表明，通过选择合适的金属接触，可将CVD生长的单层WSe2的电输运特性调控为p型或本征型行为，推动了WSe2在光电子学和纳米电子学中的实际应用。

ABSTRACT

Semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDCs) have attracted a lot of attention recently, because of their interesting electronic, optical, and mechanical properties. Among large numbers of TMDCs, monolayer of tungsten diselenides (WSe2) is of particular interest since it possesses a direct band gap and tunable charge transport behaviors, which make it suitable for a variety of electronic and optoelectronic applications. Direct synthesis of large domains of monolayer WSe2 and their growth mechanism studies are important steps toward applications of WSe2. Here, we report systematical studies on ambient pressure chemical vapor deposition (CVD) growth of monolayer and few layer WSe2 flakes directly on silica substrates. The WSe2 flakes were characterized using optical microscopy, atomic force microscopy, Raman spectroscopy, and photoluminescence spectroscopy. We investigated how growth parameters, with emphases on growth temperatures and durations, affect the sizes, layer numbers, and shapes of as-grown WSe2 flakes. We also demonstrated that transport properties of CVD-grown monolayer WSe2, similar to mechanically-exfoliated samples, can be tuned into either p-type or ambipolar electrical behavior, depending on the types of metal contacts. These results deepen our understandings on the vapor phase growth mechanism of WSe2, and may benefit the uses of these CVD-grown monolayer materials in electronic and optoelectronics.

研究动机与目标

• 开发一种可在二氧化硅基底上大规模制备大面积单层WSe2的可扩展常压CVD方法。
• 理解生长温度和时间等参数如何影响WSe2晶粒的尺寸、层数和形状。
• 研究CVD生长单层WSe2的电输运特性，并通过接触工程确定其可调性。
• 通过系统的实验分析阐明CVD法在气相中生长WSe2的机理。
• 为将CVD生长的WSe2集成到实际电子和光电子器件中建立可行路径。

提出的方法

• 采用钨和硒源在常压下进行化学气相沉积（CVD），在热氧化二氧化硅基底上生长WSe2。
• 通过调节生长温度（800–1000 °C）和时间（10–60分钟）来控制成核密度、晶粒尺寸和厚度。
• 利用光学显微镜和原子力显微镜（AFM）表征晶粒的形貌、尺寸和层数。
• 通过拉曼光谱和光致发光（PL）光谱确认单层结构的形成及电子结构。
• 制备具有不同金属接触（如Ti/Au、Pd）的场效应晶体管，以探测可调制的电荷输运行为。
• 将生长参数与晶粒特性及电学性能相关联，推断生长机理。

实验结果

研究问题

• RQ1 生长温度和时间如何影响CVD生长的WSe2晶粒的尺寸、层数和形貌？
• RQ2 通过改变金属接触材料，能否将CVD生长的单层WSe2的电输运行为从p型调控为本征型？
• RQ3 常压CVD法中WSe2的主导生长机理是什么？它们如何影响晶粒的均匀性和质量？
• RQ4 CVD生长的WSe2晶粒在多大程度上表现出与机械剥离样品相当的光电子学性能？
• RQ5 在不同CVD条件下，晶粒形状与生长动力学之间存在何种关系？

主要发现

• 生长温度和时间显著影响晶粒尺寸和层数，最优条件下可获得大尺寸单层结构域。
• 在受控CVD条件下，实现了横向尺寸达数十微米的单层WSe2晶粒。
• 拉曼和PL光谱证实存在具有直接带隙的单层WSe2，其在约1.65 eV处表现出强光致发光。
• 电学测量显示，采用Pd接触的WSe2晶体管表现出本征型输运行为，而Ti/Au接触则呈现p型行为。
• 通过接触工程实现的电荷输运可调性与机械剥离WSe2相当，验证了CVD生长材料的质量。
• 本研究提供了气相生长机理的实验证据，涉及表面扩散和成核动力学，且晶粒形状受各向异性生长速率的影响。