[论文解读] Climbing two hills is faster than one: collective barrier-crossing by colloids driven through a microchannel

Urs Zimmermann, Hartmut Löwen+4 more|arXiv (Cornell University)|Sep 27, 2017

Microfluidic and Bio-sensing Technologies参考文献 57被引用 5

一句话总结

本研究表明，在微通道中，排斥性胶体集体穿越势垒的行为会因粒子相关性而违反欧姆定律，导致非加性电阻：当两个紧密排列的势垒间距较近时，其整体穿越难度可能低于单个势垒。令人惊讶的是，第二个势垒可产生负电阻，当间距匹配相关长度时，反而会加速流动。

ABSTRACT

Ohm's law is one of the most central transport rules stating that the total resistance of sequential single resistances is additive. While this rule is most commonly applied to electronic circuits, it also applies to other transport phenomena such as the flow of colloids or nanoparticles through channels containing multiple obstacles, as long as these obstacles are sufficiently far apart. Here we explore the breakdown of Ohm's law for fluids of repulsive colloids driven over two energetic barriers in a microchannel, using real-space microscopy experiments, particle-resolved simulations, and dynamical density functional theory. If the barrier separation is comparable to the particle correlation length, the resistance is highly non-additive, such that the resistance added by the second barrier can be significantly higher or lower than that of the first. Surprisingly, in some cases the second barrier can even add a {\\it negative} resistance, such that two identical barriers are easier to cross than a single one. We explain this counterintuitive observation in terms of the structuring of particles trapped between the barriers.

研究动机与目标

• 研究多势垒微通道中宏观胶体输运时欧姆定律的失效机制。
• 理解粒子-粒子相关性及有限范围相互作用对集体势垒穿越动力学的影响。
• 探究第二个势垒的存在是否能降低整体电阻，与经典加性电阻模型相反。
• 在统一框架内整合实验观测、粒子分辨模拟与动态密度泛函理论（DDFT）。
• 揭示胶体输运中负电阻的物理起源，其与势垒间有序粒子构型密切相关。

提出的方法

• 通过重力驱动，在带有两个阶梯状势垒的微通道中进行实空间显微成像实验，观测排斥性胶体的动态行为。
• 采用过阻尼运动方程进行布朗运动模拟，包含粒子-粒子、粒子-壁及粒子-势垒相互作用。
• 应用动态密度泛函理论（DDFT）建模稳态粒子密度与通量，采用基于Rogers-Young闭合关系的直接关联函数构建自由能泛函。
• 使用有限体积差分法数值求解DDFT，先计算无驱动力时的平衡构型，再施加驱动力。
• 推导非相互作用粒子极限下的电流与电阻解析表达式，作为非加性效应的基准。
• 改变势垒高度、间距及驱动力，绘制从加性到非加性电阻行为的过渡图谱。

实验结果

研究问题

• RQ1 微通道中两个串联势垒的电阻是否如欧姆定律所预测的那样线性叠加？
• RQ2 当势垒间距与相关长度相当（~数个粒子间距）时，粒子相关性与有限范围相互作用如何影响有效电阻？
• RQ3 第二个势垒是否可能贡献负电阻，使得两个势垒比单个势垒更容易穿越？
• RQ4 势垒间区域的粒子结构与涨落如何增强势垒穿越速率？
• RQ5 实验结果、模拟与DDFT预测在描述非加性输运现象方面的一致性程度如何？

主要发现

• 当势垒间距与粒子相关长度（~数个粒子间距）相当时，电阻表现出强烈的非加性特征。
• 第二个势垒所贡献的电阻可能远高于或远低于第一个势垒，具体取决于间距与系统参数。
• 在某些参数区域，第二个势垒表现出负电阻，导致两个相同势垒的组合比单个势垒更易穿越。
• 该负电阻效应源于势垒间区域的集体粒子结构与有序排列，通过关联涨落增强势垒穿越速率。
• DDFT与布朗运动模拟能定量再现实验中的电流与电阻趋势，证实了长程相互作用的关键作用。
• 非相互作用粒子的解析模型提供了基准参考，但只有在理论中引入多体相关性时，才能完全解释非加性偏差。