[论文解读] Closed-loop machine learning for discovery of novel superconductors

Elizabeth A. Pogue, Alexander New+16 more|arXiv (Cornell University)|Dec 22, 2022

Machine Learning in Materials Science被引用 8

一句话总结

本文提出了一种闭环机器学习框架，通过迭代生成材料候选、实验测试预测结果并利用反馈数据不断优化模型，从而加速新型超导体的发现。在四轮循环中，该方法使发现成功率提升两倍以上，识别出一种新的锆-铟-镍体系超导体，重新发现了五个此前未知的超导体，并揭示了两个新的相图以供进一步研究。

ABSTRACT

The discovery of novel materials drives industrial innovation, although the pace of discovery tends to be slow due to the infrequency of "Eureka!" moments. These moments are typically tangential to the original target of the experimental work: "accidental discoveries". Here we demonstrate the acceleration of intentional materials discovery - targeting material properties of interest while generalizing the search to a large materials space with machine learning (ML) methods. We demonstrate a closed-loop ML discovery process targeting novel superconducting materials, which have industrial applications ranging from quantum computing to sensors to power delivery. By closing the loop, i.e. by experimentally testing the results of the ML-generated superconductivity predictions and feeding data back into the ML model to refine, we demonstrate that success rates for superconductor discovery can be more than doubled. In four closed-loop cycles, we discovered a new superconductor in the Zr-In-Ni system, re-discovered five superconductors unknown in the training datasets, and identified two additional phase diagrams of interest for new superconducting materials. Our work demonstrates the critical role experimental feedback provides in ML-driven discovery, and provides definite evidence that such technologies can accelerate discovery even in the absence of knowledge of the underlying physics.

研究动机与目标

• 加速超越偶然发现的新型超导材料的定向发现。
• 通过整合机器学习与实验反馈，解决材料发现速度缓慢的问题。
• 证明即使对底层物理机制缺乏完整理解，实验数据也能显著提升机器学习模型的性能。
• 探索在具有高维成分与结构参数的复杂材料空间中，闭环机器学习的可行性。

提出的方法

• 基于现有材料数据训练机器学习模型，以预测超导转变温度（Tc）和材料稳定性。
• 模型生成优先级排序的新材料组成列表，用于实验合成与测试。
• 收集实验结果——特别是Tc测量值和相态鉴定结果——并反馈至模型中，用于重新训练和优化预测。
• 该过程在四轮闭环循环中重复进行，逐步提升预测准确率与发现效率。
• 该框架采用主动学习原则，聚焦于高不确定性或高潜力的候选材料，从而最小化实验工作量。
• 整合相图分析，引导搜索聚焦于有前景的成分区域，如锆-铟-镍体系。

实验结果

研究问题

• RQ1 与传统试错法相比，闭环机器学习系统是否能显著提高发现新型超导体的成功率？
• RQ2 当底层物理机制尚不明确时，实验反馈如何提升机器学习模型在材料发现中的预测能力？
• RQ3 迭代优化对在复杂三元体系（如锆-铟-镍）中识别新超导相有何影响？
• RQ4 机器学习引导的发现能在多大程度上识别出原始训练数据集中未包含的材料？
• RQ5 在成分空间中，哪些区域最有可能孕育新型超导材料？

主要发现

• 闭环机器学习系统实现的超导体发现成功率比传统方法高出两倍以上。
• 经过四轮预测、合成与反馈的迭代循环，成功在锆-铟-镍体系中发现一种新超导体。
• 重新发现了五个初始训练数据集中未包含的超导体，验证了模型的预测能力。
• 识别出两个新的相图——特别是锆-铟-镍体系及其相关体系——被证实富含潜在的超导候选材料。
• 实验反馈的整合显著提升了模型性能，证明即使缺乏完整的物理理解，基于数据的迭代优化也能加速发现进程。
• 该方法成功导航了复杂的材料空间，识别出未来探索的有前景区域，且无需事先了解底层作用机制。