[论文解读] Coexistence of Multiple Stacking Charge Density Waves in Kagome Superconductor ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$

Qian Xiao, Yihao Lin+10 more|arXiv (Cornell University)|Jan 13, 2022

Topological Materials and Phenomena被引用 5

一句话总结

本研究通过温度依赖性X射线衍射和密度泛函理论（DFT）计算，揭示了凯库勒超导体CsV₃Sb₅中2×2×2与2×2×4堆叠电荷密度波（CDW）相的共存与竞争。结果表明，这两种CDW相在能量上近乎简并，且在空间上相互竞争，其堆叠顺序差异源于V层形变的排列方式，为压力或掺杂下观测到的双峰超导转变行为提供了微观解释。

ABSTRACT

The recently discovered Kagome family ${\mathrm{AV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ (A = K, Rb, Cs) exhibits rich physical phenomena, including non-trivial topological electronic structure, giant anomalous Hall effect, charge density waves (CDW) and superconductivity. Notably, CDW in ${\mathrm{AV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ is evidenced to intertwine with its superconductivity and topology, but its nature remains elusive. Here, we combine x-ray scattering experiments and density-functional theory calculations to investigate the CDWs in ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ and demonstrate the coexistence of 2 $ imes$ 2 $ imes$ 2 and 2 $ imes$ 2 $ imes$ 4 CDW stacking phases. Competition between these CDW phases is revealed by tracking the temperature evolution of CDW intensities, which also manifests in different transition temperatures during warming- and cooling measurements. We also identify a meta-stable quenched state of ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ after fast-cooling process. Our study demonstrates the coexistence of competing CDW stacking in ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$, offering new insights in understanding the novel properties of this system.

研究动机与目标

• 为解析CsV₃Sb₅中电荷密度波（CDW）序的性质，该体系表现出与超导性和拓扑效应的复杂共存。
• 确定在存在关于2×2×2与2×2×4调制的相互矛盾报告的背景下，CsV₃Sb₅中是否存在多个CDW堆叠相共存。
• 理解竞争性CDW相的微观起源及其对超导转变的影响。
• 阐明堆叠顺序在稳定凯库勒晶格中不同CDW结构中的作用。

提出的方法

• 采用温度依赖性X射线衍射（XRD）追踪冷却和加热循环过程中CDW衍射峰强度及转变温度。
• 利用共振弹性X射线散射（REXS）探测CDW组分之间的空间关联性及相竞争。
• 通过密度泛函理论（DFT）计算，评估不同V层堆叠序列下各种三维CDW结构的能量。
• 将实验XRD图谱拟合为计算所得2×2×2和2×2×4 CDW结构强度的非相干叠加，包括C6对称性等价结构。
• DFT结构优化结果表明，相邻V层之间Cs离子的几何受限效应有利于收缩V六边形的交替堆叠，从而形成多种稳定的堆叠构型。
• 通过仅包含2×2×2和2×2×4相、排除1×4或SD形变结构的模型进行优化，以实现对实验数据的最佳拟合。

实验结果

研究问题

• RQ1 在CsV₃Sb₅中是否存在多个CDW堆叠相共存？若存在，它们各自的对称性与空间分布如何？
• RQ2 在冷却和加热循环中，2×2×2与2×2×4 CDW相的转变温度有何差异？
• RQ3 2×2×2与2×2×4 CDW相的微观起源是什么？它们在能量上如何竞争？
• RQ4 为何CsV₃Sb₅在压力或掺杂下表现出双峰超导转变？CDW相如何与这一行为相关？

主要发现

• 2×2×2与2×2×4 CDW堆叠相在CsV₃Sb₅中共存，冷却过程中的转变温度为94 K，加热过程为90 K，表明存在动力学竞争。
• XRD数据表明，当同时拟合2×2×2与2×2×4 CDW结构时，CDW衍射峰的相关系数达0.91，显著优于仅使用单一相模型（0.80）。
• DFT计算揭示了三种能量近乎简并的稳定3D CDW结构（每式单位能量差异在1 meV以内）：一种2×2×2（AB堆叠）和两种4×4×4（ABCB与ABCD堆叠）。
• 2×2×2与4×4×4 CDW相源于V层中反向戴维星（ISD）形变的不同堆叠序列，而SD形变不稳定，在堆叠受限下会转变为ISD形变。
• 扫描REXS证实了2×2×2与2×2×4 CDW相在空间上的竞争关系：两种调制在实空间中倾向于相互排斥。
• 能量近乎简并的CDW相共存为CsV₃Sb₅中双峰超导转变提供了合理解释：第一个Tc峰对应于一种CDW相的抑制，第二个峰则对应于两种CDW相的完全移除。