[论文解读] Coexistence of spin glass and ferroelectricity in highly ordered Bi2FeMnO6 epitaxial thin film

Lin Sun, Yue‐Wen Fang+11 more|arXiv (Cornell University)|Dec 20, 2015

Multiferroics and related materials被引用 14

一句话总结

本研究成功在SrTiO3衬底上外延生长出高度有序的Bi2FeMnO6薄膜，通过同步辐射X射线衍射和高分辨透射电子显微镜证实了[111]方向上的Fe-Mn有序排列。尽管预期呈现亚铁磁性，该薄膜却表现出自旋玻璃行为及弱磁性，第一性原理计算表明，这是由铁电畸变与反铁磁交换相互作用耦合引起的自旋阻挫所致。

ABSTRACT

Highly ordered Bi2FeMnO6 epitaxial thin films have been successfully grown on SrTiO3 substrate. Both synchrotron X-ray reciprocal space mapping and high resolution transmission electron microscopy confirmed the alternative alignment of Fe and Mn along [111] direction of Bi2FeMnO6 films. Magnetic and ferroelectric properties of Bi2FeMnO6 films are characterized and analyzed. The room-temperature ferroelectricity is well kept in Bi2FeMnO6 film as expected. However, it is very interesting that Bi2FeMnO6 film exhibits a typical spin-glass behavior and very weak magnetism rather than a ferri/ferromagnetism as generally believed. Our first-principles calculations suggest a spin frustration model for Bi2FeMnO6, which can well explain the intriguing magnetic property of Bi2FeMnO6 film.

研究动机与目标

• 在SrTiO3衬底上外延生长出具有可控Fe-Mn阳离子有序排列的高有序Bi2FeMnO6薄膜。
• 研究双钙钛矿结构中铁电性与磁序共存的特性。
• 解决理论预测的亚铁磁性与实验观测到的自旋玻璃行为之间的矛盾。
• 利用第一性原理计算与蒙特卡罗模拟，阐明Bi2FeMnO6中自旋阻挫的起源。
• 建立多铁氧化物中铁电畸变与磁性阻挫之间的关联。

提出的方法

• 采用脉冲激光沉积（PLD）在(001)取向的SrTiO3衬底上生长Bi2FeMnO6外延薄膜。
• 同步辐射X射线衍射倒易空间映射（RSM）与高分辨透射电子显微镜（HRTEM）证实了[111]方向上的Fe-Mn有序排列。
• 利用压电力显微镜（PFM）与SQUID/PPMS测量在室温下表征了铁电与磁性性质。
• 在台湾国家同步辐射研究中心（NSRRC）Beamline 11A进行X射线吸收谱（XAS）与X射线磁圆二色性（XMCD）测量，以探测局部电子与磁性结构。
• 采用WIEN2k（全势线性化增广平面波）与VASP（投影缀加平面波）方法，结合GGA+U泛函，进行第一性原理计算以模拟电子与磁性性质。
• 基于海森堡哈密顿量的蒙特卡罗模拟用于建模自旋玻璃态，采用16a×16a×16c超胞与周期性边界条件。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在SrTiO3衬底上成功外延生长出具有[111]方向Fe-Mn阳离子有序排列的高有序Bi2FeMnO6薄膜？
• RQ2 Bi2FeMnO6中铁电性与磁序共存是否导致预期的亚铁磁行为，还是出现非典型磁性态？
• RQ3 尽管理论预测为亚铁磁性，Bi2FeMnO6中观测到的自旋玻璃行为的起源是什么？
• RQ4 铁电畸变如何影响磁交换相互作用并诱导Bi2FeMnO6中的自旋阻挫？
• RQ5 磁电耦合在该体系中诱导自旋阻挫的程度如何？

主要发现

• 成功在SrTiO3(001)衬底上外延生长出具有[111]方向Fe-Mn有序排列的高有序Bi2FeMnO6薄膜。
• 同步辐射X射线衍射RSM与HRTEM证实了[111]方向上Fe与Mn的交替排列，具有√2×√2×2的超晶格周期性。
• PFM测量证实薄膜在室温下保持良好的铁电性。
• 磁性测量显示在约100 K处出现类似自旋玻璃的转变，且无长程磁序，与预期的亚铁磁性相矛盾。
• 第一性原理计算表明，仅在特定铁电畸变相（λ ≈ 0.4）中，自旋阻挫才会出现，此时次近邻反铁磁交换作用被增强。
• 发现铁电极化与反铁磁交换相互作用的耦合是自旋阻挫的根源，提示可能存在磁电效应。