[论文解读] Coexisting localized and itinerant gapless excitations in a quantum spin liquid candidate 1T-TaS$_2$

H. Murayama, Yuki Sato+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 16, 2018

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 37被引用 12

一句话总结

本研究通过低温热导率和比热测量，揭示了量子自旋液体候选材料1T-TaS₂中存在共存的巡游型与局域型无能隙激发。特定磁场响应——比热系数γ的抑制与剩余热导率κ₀/T的增强——为巡游自旋on形成费米面的同时，局域随机 singlet 在磁场下极化提供了直接证据。

ABSTRACT

To reveal the nature of elementary excitations in a quantum spin liquid (QSL), we measured low temperature thermal conductivity and specific heat of 1T-TaS$_2$, a QSL candidate material with frustrated triangular lattice of spin-1/2. The nonzero temperature linear specific heat coefficient $γ$ and the finite residual linear term of the thermal conductivity in the zero temperature limit $κ_0/T=κ/T(T ightarrow 0)$ are clearly resolved. This demonstrates the presence of highly mobile gapless excitations, which is consistent with fractionalized spinon excitations that form a Fermi surface. Remarkably, an external magnetic field strongly suppresses $γ$, whereas it enhances $κ_0/T$. This unusual contrasting behavior in the field dependence of specific heat and thermal conductivity can be accounted for by the presence of two types of gapless excitations with itinerant and localized characters, as recently predicted theoretically (I. Kimchi et al., arXiv:1803.00013 (2018)). This unique feature of 1T-TaS$_2$ provides new insights into the influence of quenched disorder on the QSL.

研究动机与目标

• 确定1T-TaS₂中无能隙激发的本质，该材料是具有完美三角形自旋-1/2晶格的量子自旋液体候选体系。
• 解决外磁场下比热与热导率行为相互矛盾的问题，该现象挑战了对无能隙激发的传统解释。
• 通过研究巡游与局域无能隙模式之间的相互作用，探究淬火无序在量子自旋液体中的作用。
• 检验在几何阻挫自旋体系中巡游自旋on与局域随机singlet共存的理论预测。

提出的方法

• 在单晶1T-TaS₂上进行了温度低至50 mK的低温热导率与比热测量。
• 测量了比热系数γ(H)与剩余热导率κ₀/T(H)在外磁场下的依赖关系，最高达12 T。
• 应用弛豫时间近似，利用κ₀/T = (1/3)γₛvₛℓₛ公式估算无能隙激发的平均自由程，其中γₛ = 13γ。
• 基于磁化率测得的J ≈ 0.13 eV与自旋间距a = 1 nm，估算自旋on速度为vₛ ≈ Ja/ℏ。
• 通过与NQR及μ子自旋弛豫数据对比，排除了相分离的可能性，并证实了局域singlet的存在。
• 从γ(H)在14 T时的饱和现象推断出孤子自旋的场致极化，表明局域自旋矩近乎完全对齐。

实验结果

研究问题

• RQ1 在零温下，1T-TaS₂中有限的线性比热系数γ与剩余热导率κ₀/T的起源是什么？
• RQ2 为何外磁场会抑制γ但增强κ₀/T，这种行为与单一类型无能隙激发的预期不一致？
• RQ3 淬火无序与局域随机singlet如何影响量子自旋液体中的量子涨落与输运性质？
• RQ4 观测到的磁场依赖性差异是否可由巡游自旋on与局域自旋singlet的共存来解释？
• RQ5 无能隙激发的平均自由程是多少？其数值是否支持巡游型、费米面类似的行为特征？

主要发现

• 观测到有限的线性比热系数γ，表明1T-TaS₂中存在无能隙激发。
• 在零温极限下，剩余热导率κ₀/T保持有限，证实了高度弥散的无能隙准粒子的存在。
• 外磁场强烈抑制γ(H)，表明局域自旋singlet被磁场破坏。
• 同时，κ₀/T(H)在外磁场下升高，表明由于孤子自旋的场致极化，巡游准粒子的散射减少。
• 估算的无能隙激发平均自由程约为20.4 nm，远大于自旋间距，支持其巡游型、费米面类似的行为特征。
• 相反的磁场响应排除了相分离的可能性，支持巡游自旋on与局域随机singlet共存的场景。