[论文解读] Coherent coupling between surface plasmons and excitons in semiconductor nanocrystals

Daniel E. Gómez, K. C. Vernon+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 18, 2009

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 3被引用 197

一句话总结

本研究通过可变角度光谱椭偏仪实验验证了银膜表面等离子体（SPs）与CdSe纳米晶（NCs）中激子之间的强相干耦合，在室温下实现了约82 meV的拉比劈裂。能量色散中的反交叉行为证实了SP-激子杂化极化子态的形成，为在可及实验条件下实现低阈值等离子器件和非线性光学应用提供了可能。

ABSTRACT

We present an experimental demonstration of strong coupling between a surface plasmon propagating on a planar silver substrate, and the lowest excited state of CdSe nanocrystals. Variable-angle spectroscopic ellipsometry measurements demonstrated the formation of plasmon-exciton mixed states, characterized by a Rabi splitting of $\sim$ 82 meV at room temperature. Such a coherent interaction has the potential for the development of plasmonic non-linear devices, and furthermore, this system is akin to those studied in cavity quantum electrodynamics, thus offering the possibility to study the regime of strong light-matter coupling in semiconductor nanocrystals at easily accessible experimental conditions.

研究动机与目标

• 验证胶体半导体纳米晶（NCs）中表面等离子体（SPs）与激子之间强相干耦合的存在，这一领域此前尚未在实验中得到证实。
• 研究在平面金属-电介质-NC异质结构中SP-激子杂化态（极化子）形成的条件。
• 探讨在室温及低激发功率条件下，实现NC基系统中强光-物质耦合的可行性。
• 通过光谱椭偏仪表征能量色散和耦合强度，明确激子-SP重叠和退相位率的作用。

提出的方法

• 采用可变角度光谱椭偏仪测量入射角（55°至90°）和波长范围内的复反射系数比（ρ = rp/rs）。
• 在玻璃基底上沉积50 nm厚的银膜，并覆盖3 nm厚的SiO2钝化层，以防止氧化并实现稳定的SP激发。
• 通过标准方法合成CdSe纳米晶，经配体交换以提高溶解性，并通过自旋涂覆在Ag/SiO2膜上形成约74 nm厚的NC层。
• 系统安装于具有Xe弧灯光源的光弹调制椭偏仪上，精确测量光学各向异性和色散特性。
• 理论建模采用从激子跃迁偶极矩和SP电场振幅推导出的激子-SP耦合矩阵元g来计算耦合强度。
• 通过分析能量色散中的反交叉行为提取拉比劈裂，证实了SP-激子杂化态的形成。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在室温下实验观测到胶体半导体纳米晶中表面等离子体与激子之间的强相干耦合？
• RQ2 在平面Ag/NC异质结构中，拉比劈裂的大小是多少？其与激子-SP耦合强度和退相位率的关系如何？
• RQ3 纳米晶薄膜中的非均匀加宽和粒子间相互作用如何影响强耦合的观测？
• RQ4 激子跃迁偶极矩和与SP场的空间重叠在多大程度上决定了耦合效率？
• RQ5 在低激发功率和环境条件下，该系统能否支持SP与激子之间稳定、相干的能量交换？

主要发现

• 在室温下实验观测到约82 meV的拉比劈裂，证实了CdSe纳米晶中表面等离子体与激子之间存在强相干耦合。
• 从可变角度椭偏仪提取的能量色散中的反交叉行为，为SP-激子杂化极化子态的形成提供了直接证据。
• 耦合强度主要由电子和空穴包络函数重叠积分决定，由于1S3/2(1Se)激子态具有球对称性且无节点，其重叠积分最大。
• 尽管存在尺寸分布和薄膜非均匀性，仍可观测到有限的拉比劈裂，表明相当比例的NCs与SP模式发生相干相互作用，退相位和粒子间耦合效应被有效抑制。
• 系统在金属-电介质界面表现出强场局域化，实现高电场强度，从而在SP模式Q值较低的情况下仍能增强耦合。
• 与以往CdSe NCs的腔QED实验相比（30–45 μeV），该系统的拉比劈裂显著更大，这是由于局域场增强以及与第一激发态的直接耦合，后者具有高振子强度。