[论文解读] Cold CH radicals for laser cooling and trapping

Joseph Schnaubelt, Jamie Shaw+1 more|arXiv (Cornell University)|Sep 8, 2021

Cold Atom Physics and Bose-Einstein Condensates参考文献 54被引用 4

一句话总结

本文通过计算基态混合作用下的振动态和转动态分支比，提出利用 $X^{2}\Pi\leftarrow A^{2}\Delta$ 和 $X^{2}\Pi\leftarrow B^{2}\Sigma^{-}$ 跃迁实现 CH 自由基的激光冷却与捕获，从而实现光学循环。作为关键步骤，作者展示了有效的缓冲气冷却，获得了每脉冲 $5\times10^{10}$ 个 CH 分子，其平动温度为 7(2) K，转动态温度为 2(1) K，测得 CH–He 碰撞截面为 $2.4(8)\times10^{-14}$ cm$^2$，为未来激光冷却实验奠定了基础。

ABSTRACT

Ultracold CH radicals promise a fruitful testbed for probing quantum-state controllable organic chemistry. In this work, we calculate CH vibrational branching ratios (VBRs) and rotational branching ratios (RBRs) with ground state mixing. We subsequently use these values to inform optical cycling proposals and consider two possible radiative cooling schemes using the $X^{2}Π\leftarrow A^{2}Δ$ and $X^{2}Π\leftarrow B^{2}Σ^{-}$ transitions. As a first step towards laser cooled CH, we characterize the effective buffer gas cooling of this species and produce $\sim5 imes10^{10}$ CH molecules per pulse with a rotational temperature of 2(1) K and a translational temperature of 7(2) K. We also determine the CH-helium collisional cross section to be $2.4(8) imes10^{-14}$ cm$^{2}$. This value is crucial to correctly account for collisional broadening and accurately extract the in-cell CH density. These cold CH molecules mark an ideal starting point for future laser cooling and trapping experiments and tests of cold organic chemistry.

研究动机与目标

• 为实现 CH 自由基的激光冷却与捕获，这是一种具有复杂振转结构但化学上相关且实验上具有挑战性的双原子分子。
• 计算包含基态混合作用的振动态分支比（VBRs）和转动态分支比（RBRs），以评估光学循环的可行性。
• 展示 CH 自由基的有效缓冲气冷却，作为迈向激光冷却的关键第一步。
• 测量 CH–氦碰撞截面，以准确考虑碰撞展宽并提取腔内分子密度。
• 建立一个温度和密度特性明确的冷 CH 源，为未来超冷有机化学和精密测量实验奠定基础。

提出的方法

• 计算 $X^{2}\Pi\leftarrow A^{2}\Delta$ 和 $X^{2}\Pi\leftarrow B^{2}\Sigma^{-}$ 电子跃迁的振动态分支比（VBRs）和转动态分支比（RBRs），并包含基态混合作用的影响。
• 基于 $X^{2}\Pi\leftarrow A^{2}\Delta$ 和 $X^{2}\Pi\leftarrow B^{2}\Sigma^{-}$ 跃迁提出两种光学循环方案，适用于三维磁光阱（MOT）实验，复杂度与现有实验相当。
• 在 2.35(1) K 的低温腔中使用缓冲气冷却，产生冷 CH 自由基束流，通过吸收光谱法测量其密度。
• 通过探测 $v^{\prime\prime}=0, N^{\prime\prime}=1$ 能级中 $J^{\prime\prime}=1/2^+$ 和 $J^{\prime\prime}=3/2^+$ 态之间的 $\Lambda$-双线分裂，测定转动态温度。
• 确定 CH–氦碰撞截面为 $2.4(8)\times10^{-14}$ cm$^2$，以校正腔内密度测量中的碰撞展宽。
• 在升高温度的腔体（50(5) K）下验证了转动态温度测量，观察到高 $J^{\prime\prime}$ 态中 25% 的占据率，与 42(5) K 的转动态温度一致。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管存在较高的转动态分支比，$X^{2}\Pi\leftarrow A^{2}\Delta$ 和 $X^{2}\Pi\leftarrow B^{2}\Sigma^{-}$ 跃迁是否能支持 CH 自由基激光冷却所需的高效光学循环？
• RQ2 CH 振转结构中基态混合作用的程度如何？其对辐射冷却可行性有何影响？
• RQ3 缓冲气冷却在多大程度上可产生适合后续激光冷却与捕获的低温、高密度 CH 自由基？
• RQ4 CH–氦碰撞截面是多少？其对碰撞展宽和腔内密度校准有何影响？
• RQ5 能否在低温缓冲气源中准确测量和控制冷 CH 自由基的转动态和平动温度？

主要发现

• 作者成功实现了 CH 自由基的有效缓冲气冷却，获得了峰值分子数密度 $3.5\times10^9$ cm$^{-3}$，对应每脉冲 $5\times10^{10}$ 个分子。
• 冷 CH 束流的平动温度测量为 7(2) K，转动态温度为 2(1) K，与 2.35(1) K 的腔体温度高度一致。
• 测得 CH–氦碰撞截面为 $2.4(8)\times10^{-14}$ cm$^2$，这是建模碰撞展宽和准确提取腔内密度的关键参数。
• 转动态温度测量证实了 $J^{\prime\prime}=1/2^+$ 态的低温占据，50(5) K 条件下 $J^{\prime\prime}=3/2^+$ 态占据率为 25%，对应转动态温度为 42(5) K。
• 计算的振动态和转动态分支比支持利用 $X^{2}\Pi\leftarrow A^{2}\Delta$ 和 $X^{2}\Pi\leftarrow B^{2}\Sigma^{-}$ 跃迁实现光学循环，为未来激光冷却与捕获提供了可行性。
• 测得的腔内寿命约为 1 ms，表明在冷有机化学研究中具有潜力，对离子谱学和超冷分子体系中的精密测量具有重要意义。