[论文解读] Collapse of Jahn-Teller Phonons in La$_{1-x}$Sr$_{x}$MnO$_3$ with Weak Magnetoresistance

Tyler C. Sterling, A. T. Savici+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 5, 2026

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 0

一句话总结

该研究显示在 La1-xSrxMnO3（x=0.2,0.3）中，Jahn-Teller 活性键伸缩光声子在 Curie 温度以上发生全面崩塌，而自旋波仍然是常规的，这挑战电子-声子耦合与巨磁电阻之间的联系，并提示晶格畸变的扩散主导了 CMR。

ABSTRACT

Perovskite manganites are quantum materials exhibiting competing interactions inducing colossal magnetoresistance (CMR). The prevailing theory of CMR highlights the essential role of electron-phonon coupling (EPC), but mounting evidence suggests the underlying mechanism is more complicated. Here, we investigate phonons and spin-phonon coupling in ferromagnetic CMR manganites La$_{1-x}$Sr$_x$MnO$_3$ ($x$=0.2,0.3) with relatively small CMR associated with melting of the magnetic order above room temperature. High-resolution neutron scattering experiments combined with density functional theory (DFT) show that the low-temperature ferromagnetic phase is conventional: neutron scattering from phonons agrees with DFT predictions and magnons follow sinusoidal dispersions. Fluctuating magnetic moments and low-energy phonons remain conventional in the high temperature paramagnetic phase, indicating the Mn and La/Sr sublattices are not strongly perturbed by melting of ferromagnetism. In contrast, the Jahn-Teller-active optical oxygen vibrations collapse entirely above the Curie temperature, despite low CMR in these compositions, with some of the lost spectral weight reappearing as quasielastic scattering. We attribute this highly anomalous behavior to giant EPC in the charge and/or orbital channel. It drives cooperative diffusive motion of quasistatic carrier-trapping oxygen sublattice distortions once ferromagnetism disappears. We hypothesize the magnitude of magnetoresistance correlates with the rate of diffusion rather than with the strength of Jahn-Teller EPC.

研究动机与目标

• 研究 La1-xSr x MnO3（x=0.2,0.3）中声子与自旋-声子耦合，在相对较小的 CMR 条件下。
• 确定 Jahn–Teller 活性光声子是否在 Tc 上方崩塌，以及谱强度如何重新分布。
• 排除结构相变、孪生和自旋-声子耦合作为声子异常的原因。
• 评估声子行为与磁电阻及晶格畸变扩散之间的关系。

提出的方法

• 高分辨度的非弹性中子散射（飞行时间和三轴仪）用于在布里渊区内绘制声子与磁子的分布。
• 密度泛函理论计算（PBE+U，PAW）以预测正交与菱方晶相中的晶格动力学并计算非弹性中子散射强度。
• 使用 Phonopy 和 euphonic 进行声子计算以展开至伪立方记号并与实验比较。
• 线性自旋波理论建模铁磁性磁子并提取交换常数。
• 多区域拟合声子谱以在不同温度准确追踪 JT 活性分支。
• 通过和/规则的谱强度重分布评估以及拟合并识别准弹性散射分量。

实验结果

研究问题

• RQ1 在 La1-xSrxMnO3（x=0.2,0.3）中，Jahn–Teller 活性键伸缩声子在 Tc 上方是否崩塌？
• RQ2 是否存在自旋-声子耦合或磁子-声子混合现象导致声子重整化？
• RQ3 结构相变或孪生是否是异常声子的原因？
• RQ4 Tc 上方谱强度如何重新分布——进入准弹性散射还是其他形式，这对晶格动力学和 CMR 有何含义？

主要发现

• 低温铁磁相位符合常规：声子与 DFT 预测一致，磁子呈正弦色分散。
• Tc 上方，Jahn–Teller 活性的键伸缩光声子分支在整个布里渊区边缘崩塌，缺失的谱强重新出现在准弹性散射中。
• DFT 计算表明声子崩塌并非由结构相变或孪生引起；自旋-声子耦合可忽略。
• 准弹性散射在 Tc 以上增加，指示载荷捕获晶格畸变的扩散，而非相干声子模式。
• 磁子色散未显示出显著的加宽或因自旋-声子耦合而产生的能隙，符合锰酸盐中自旋轨道相互作用较弱的特征。
• 磁电阻的量级与 Jahn–Teller 声子重整化之间并非简单相关；被提出的晶格畸变扩散速率可能控制 CMR 而非 EPC 强度。