[论文解读] Collapse of the Fe-vacancy order and successive phase transitions in superconducting KxFe2-ySe2 (0.7 \leg x \leg 0.8, 0.2 \leg y \leg 0.3)

J. Q. Li, Y. J. Song+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 28, 2011

Iron-based superconductors research被引用 5

一句话总结

本研究揭示，超导体KxFe2-ySe2（x ≈ 0.7–0.8，y ≈ 0.2–0.3）在Tc以下经历连续相变，原位TEM显示在Tc以上Fe空位有序完全崩溃，形成无空位有序的四角形超导相。数据表明，超导相具有接近K0.75Fe2-ySe2的Fe缺位组成，挑战了以往关于Fe空位有序在铁基超导体中作用的假设。

ABSTRACT

The Fe-based superconducting KxFe2-ySe2 (0.6 {\leg} x {\leg} 1, 0.2{\leg} y {\leg} 0.4) compounds, unlike the well-known RFe2As2 (R = Ba, Sr, Ca) superconductors, contain complex structural features and notable physical properties, such as the Fe-vacancy ordering, multi-superconducting transitions and the phase separation[1]. Recent experimental studies also suggested the presence of remarkable interplay among the Fe-vacancy order and the antiferromagnetic structure[2]. Here we demonstrate that the well-characterized superconducting KxFe2-ySe2 (0.6 {\leg} x {\leg} 0.8, 0.2 {\leg} x {\leg} 0.3) samples contain complex microstructure features and undergo successive phase transitions at low temperatures. In-situ TEM observations on a number of the KxFe2-ySe2 superconductors demonstrated the presence of a remarkable collapse of the Fe-vacancy order above the superconducting transition, as a result, the superconducting phase actually adopts a tetragonal structure without the Fe-vacancy ordering. Moreover, our analysis at the low temperatures suggests that the superconductors likely adopt a Fe-deficient structure with composition of K0.75Fe2-ySe2. These results are important not only for the further optimization of superconducting phase in present system but also for understanding the mechanism of the Fe-based superconductivity.

研究动机与目标

• 研究在低温下，KxFe2-ySe2（x ≈ 0.7–0.8，y ≈ 0.2–0.3）的结构与电子演化。
• 确定Fe空位有序在超导转变中的作用及其与超导性的稳定性关系。
• 明确超导相的结构本质，特别是其是否保留Fe空位有序或采用不同结构。
• 阐明该复杂体系中Fe空位有序、反铁磁性与超导性之间的相互作用。
• 为KxFe2-ySe2中多相变与相分离的结构起源提供洞见。

提出的方法

• 采用原位透射电子显微镜（TEM）观察低温下KxFe2-ySe2的实时结构变化。
• 利用电子衍射和高分辨成像，识别Fe空位有序与晶系对称性的存在或缺失。
• 研究聚焦于x ≈ 0.7–0.8和y ≈ 0.2–0.3的样品，因其具有明确表征的超导行为。
• 通过多次温度循环进行结构分析，以追踪相变及序参量演化。
• 根据结构数据与已知化学计量的一致性推断化学组成，表明存在接近K0.75Fe2-ySe2的Fe缺位相。
• 通过对比衍射图样与晶格参数，区分正交相（具有空位有序）与四角相（无空位有序）

实验结果

研究问题

• RQ1 在KxFe2-ySe2的超导态中，Fe空位有序是否持续存在？
• RQ2 超导态采用何种结构相，其与低温有序相有何不同？
• RQ3 Fe空位有序在何温度崩溃，其与超导转变的相关性如何？
• RQ4 超导相是四角相还是正交相，其有效化学计量为何？
• RQ5 Fe空位有序的崩溃如何影响体系的电子与磁性性质？

主要发现

• Fe空位有序在超导转变温度以上崩溃，表明超导性与无序的四角结构共存。
• 超导相在结构上为四角相，且无Fe空位有序，与早期假设相反。
• 原位TEM观测证实，超导态形成具有无长程Fe空位有序的独立相。
• 基于结构与化学计量分析，超导相可能具有接近K0.75Fe2-ySe2的Fe缺位组成。
• 在Tc以下观察到连续相变，表明低温相行为复杂，涉及多种结构与电子态。
• 结果表明，Fe空位有序并非KxFe2-ySe2中实现超导性的先决条件，挑战了其在铁基超导体中作用的传统观点。