[论文解读] Colossal magneto-excitonic effects in 2D van der Waals magnetic semiconductor CrSBr

R. Komar, A. Łopion+11 more|arXiv (Cornell University)|Aug 30, 2024

2D Materials and Applications被引用 7

一句话总结

该论文报道 CrSBr 中前所未有的磁致激子效应，揭示在高能激子跃迁中磁场诱导的能量移动约为 ~100 meV，并得到 DFT 计算的支持。

ABSTRACT

2D magnetic semiconductors, which intrinsically couple a rich landscape of magnetic orders with tightly bound electron-hole pairs (excitons), present an exciting platform to investigate the interplay between optical and magnetic phenomena at the atomic scale. In such systems, the strength of magneto-optical effects determines how deeply the magnetic properties can be revealed. Here, we report the observation of remarkably strong magneto-excitonic effects in the 2D magnetic semiconductor CrSBr that allow probing its magnetic order with unprecedented sensitivity. By investigating optical transitions above the fundamental exciton energy, we discover a massive spectral shift approaching 100 meV under applied magnetic fields - an order of magnitude larger than previously observed magneto-excitonic responses. Our comprehensive magneto-optical experiments accompanied by detailed DFT calculations indicate the possible origin of the transitions exhibiting such intriguing behavior. These findings open avenues for exploiting magneto-excitonic phenomena at newly accessible regimes, enabling novel opto-spintronic applications previously limited by weak magnetic responses.

研究动机与目标

• 探索 CrSBr 的磁性序如何影响超越基态激子能量的光学跃迁。
• 量化高能激子态中的磁致激子响应。
• 通过理论建模理解巨大的场诱导能量位移的起源。

提出的方法

• 在 5 K 条件下，沿三个晶轴方向对 1.2–2.2 eV 范围内进行磁光谱学（反射/光致发光）测量。
• 在不同 B 场下识别并跟踪激子共振 Omega1/2、Omega3 和 Omega4。
• 分析偏振依赖性以确认激子本质和各向异性。
• 进行 DFT（PBE+U+SOC）计算，采用非共线自旋旋转，以模拟场引起的带结构变化。
• 将实验能量位移与 Omega3 和 Omega4 的 2x2 耦合模型进行比较。
• 评估高温至接近 185 K 的温度依赖性，以连接到磁性有序区。

实验结果

研究问题

• RQ1 在外部磁场作用下，CrSBr 激子磁致激子位移的大小与各向异性有多大？
• RQ2 相比于基态激子（Omega1/2），高能激子跃迁（Omega3、Omega4）对磁序的响应如何？
• RQ3 高能跃迁中观测到的巨大位移的可能微观起源是什么？
• RQ4 温度如何影响 CrSBr 的磁致激子响应和磁相变？

主要发现

• 在高能激子 Omega3 和 Omega4 中，磁致激子效应巨大，能量位移接近 100 meV。
• 这些位移对磁场强烈依赖，并且与磁化行为相吻合，在约 2 T 以上趋于饱和。
• Omega3 和 Omega4 展现出镜像式（耦合）行为，可用场诱导耦合模型来描述。
• DFT 显示带间跃迁对 Cr 自旋取向具有强烈依赖性，在铁磁态中出现自旋分裂。
• 激子结合能可能补偿电子带结构变化的一部分，从而解释 Omega1/2 的理论与实验之间的差异。
• 温度提高饱和的起始场并使激子特征变宽，外推得到的临界温度约为 185 K，呈线性关系。