[论文解读] Colossal Negative Thermal Expansion Coupled to Magnetic and Orbital Orders in Ca2Ru1-xMxO4 (M = Cr, Mn, Fe and Cu)

T. F. Qi, O. B. Korneta+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 5, 2011

Thermal Expansion and Ionic Conductivity被引用 1

一句话总结

本研究预测了一种新型层状正交晶系 BaC 化合物，具有 Pbam 结构，在 3–32 GPa 压力范围内稳定存在，其结构中包含线性 C3 基团，并在 5 GPa 下表现出声子耦合超导性，临界温度 Tc 为 4.32 K。该化合物在 0 GPa 下也具有动力学稳定性，表明其可能在常压条件下通过淬火获得。

ABSTRACT

To predict all stable compounds in the Ba-C system, we perform a comprehensive study using first-principles variable-composition evolutionary algorithm USPEX. We find that at 0 K the well-known compound BaC2 is metastable in the whole pressure range 0-40 GPa, while intercalated graphite phase BaC6 is stable at 0-19 GPa. A hitherto unknown layered orthorhombic Pbam phase of BaC has structure consisting of alternating layers of Ba atoms and layers of stoichiometry Ba2C3 containing linear C3 groups and is predicted to be stable in the pressure range 3-32 GPa. From our electron-phonon coupling calculations, the newly found BaC compound is a phonon-mediated superconductor and has a critical superconductivity temperature Tc of 4.32 K at 5 GPa. This compound is dynamically stable at 0 GPa and therefore may be quenchable under normal conditions.

研究动机与目标

• 利用从头算方法预测 Ba-C 系统在高压下的所有稳定化合物。
• 识别具有异常化学计量比和结构的新型富碳相。
• 研究新预测化合物的超导性质。
• 确定预测相在常压下的动力学稳定性，以评估其潜在的实验合成可行性。

提出的方法

• 采用从头算变组分演化算法 USPEX，在 0–40 GPa 压力范围内探索 Ba-C 系统中的稳定相。
• 进行电子结构和声子色散计算，以评估动力学稳定性和电子性质。
• 利用电子-声子耦合计算估算临界超导转变温度（Tc）。
• 分析晶体结构，识别 Ba2C3 子晶格中具有层状排列和线性 C3 基团的结构特征。
• 评估预测相在 0 GPa 下的稳定性，以评估其在实验中淬火的可行性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高压条件下，Ba-C 系统的稳定化学计量相有哪些？其晶体结构如何？
• RQ2 新预测的 BaC 化合物是否表现出超导行为？若是，其 Tc 是多少？
• RQ3 新 BaC 相在常压下是否具有动力学稳定性，表明其具有合成潜力？
• RQ4 BaC 的电子和振动性质如何支持声子介导的超导性？

主要发现

• 预测在 3–32 GPa 压力范围内，一种新型层状正交晶系 Pbam 相的 BaC 具有稳定性。
• BaC 化合物由 Ba 原子层与含有线性 C3 基团的 Ba2C3 单元交替排列而成。
• 该化合物在 5 GPa 下表现出声子介导的超导性，Tc 为 4.32 K。
• BaC 相在 0 GPa 下具有动力学稳定性，表明其在常压条件下可能被合成。
• BaC6 在 0–19 GPa 范围内稳定，而 BaC2 在整个 0–40 GPa 范围内为亚稳态。