[论文解读] Combined ab initio and empirical model of the thermal conductivity of uranium, uranium-zirconium, and uranium-molybdenum

Shuxiang Zhou, Ryan Jacobs+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 3, 2018

Nuclear Materials and Properties参考文献 3被引用 7

一句话总结

本文提出了一种混合从头算与经验模型，通过结合第一性原理声子和电子输运计算与半经验修正，能够准确预测铀、U-Zr和U-Mo合金在宽温度范围内的热导率。该模型与实验数据高度一致，并提供了对核燃料材料中热输运机制的深入理解，为未来扩展至复杂辐照效应（如缺陷和裂变产物）奠定了基础。

ABSTRACT

In this work we developed a practical and general modeling approach for thermal conductivity of metals and metal alloys that integrates ab initio and semiempirical physics-based models to maximize the strengths of both techniques. The approach supports creation of highly accurate, mechanistic, and extensible thermal conductivity modeling of alloys. The model was demonstrated on α-U and U-rich U-Zr and U-Mo alloys, which are potential fuels for advanced nuclear reactors. The safe use of U-based fuels requires quantitative understanding of thermal transport characteristics of the fuel. The model incorporated both phonon and electron contributions, displayed good agreement with experimental data over a wide temperature range, and provided insight into the different physical factors that govern the thermal conductivity under different temperatures. This model is general enough to incorporate more complex effects like additional alloying species, defects, transmutation products, and noble gas bubbles to predict the behavior of complex metallic alloys like U-alloy fuel systems under burnup.

研究动机与目标

• 开发一种用于U基核燃料合金热导率的预测性、基于物理的模型。
• 将声子和电子贡献的从头算计算与经验修正相结合，以提高精度。
• 实现对U-rich合金中随温度变化的热输运机制的机理理解。
• 构建一个可扩展的框架，用于预测复杂辐照燃料系统中的热导率。
• 通过量化U合金燃料中的热输运特性，支持先进核反应堆的安全设计。

提出的方法

• 该模型结合了密度泛函理论（DFT）对声子色散关系和电子结构的计算，以及对实验数据的经验拟合。
• 电子热导率通过Wiedemann-Franz定律计算，电子散射参数通过经验调整。
• 声子热导率通过包含DFT计算的谐振和非谐力常数的Boltzmann输运方程（BTE）求解。
• 引入温度依赖的弛豫时间，以经验方式考虑电子-声子散射和缺陷散射的影响。
• 该模型在300–1200 K范围内，针对α-U、U-10Zr和U-10Mo的实验热导率数据进行了标定。
• 该框架设计为可扩展，可纳入额外效应，如嬗变产物、氦泡和点缺陷。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何将声子和电子贡献的从头算计算与经验修正相结合，以预测U基合金中的热导率？
• RQ2 在α-U以及U-rich的U-Zr和U-Mo合金中，哪些温度依赖机制主导热输运？
• RQ3 混合模型在宽温度范围内能在多大程度上实现与实验热导率数据的定量一致？
• RQ4 如何将该模型扩展以包含复杂的辐照效应，如裂变产物和氦泡？
• RQ5 哪些物理因素决定了这些合金中电子主导与声子主导热输运之间的转变？

主要发现

• 该模型在300–1200 K范围内，对α-U、U-10Zr和U-10Mo的实验热导率数据实现了良好的定量一致。
• 在低温下（<600 K），电子贡献主导热导率，而随着温度升高，声子贡献逐渐变得更为显著。
• 引入经验弛豫时间显著提高了与实验结果的一致性，特别是在中等温度范围（600–1000 K）。
• 该模型成功捕捉到了U基合金中热导率非单调温度依赖性的实验特征。
• 该框架具有通用性，能够整合额外的物理效应，如缺陷和嬗变产物。
• 该方法可实现对复杂、辐照条件下U合金燃料系统在燃耗状态下的热导率预测建模。