[论文解读] Commensurate magnetic structures ofRMn2O5 (R=Y, Ho, Bi) determined by Single-crystal Neutron Diffraction

C. Chapon, P. J. Brown+3 more|ArXiv.org|Oct 10, 2007

Multiferroics and related materials被引用 9

一句话总结

本研究利用单晶中子衍射精确测定低温下RMn₂O₅（R = Y, Ho, Bi）的共格磁结构。结果证实ab平面内存在锯齿形反铁磁链，Y和Ho化合物中检测到微弱的c轴磁分量，其中Ho化合物显示出有序的Ho³⁺磁矩，支持对称交换为BiMn₂O₅中铁电性的主导机制。

ABSTRACT

Precise magnetic structures of RMn2O5, with R= Y, Ho, Bi in the commensurate/ferroelectric regime, have been determined by single-crystal neutron diffraction. For each system, the integrated intensities of a large number of independent magnetic Bragg reflections have been measured, allowing unconstrained least-squares refinement of the structures. The analysis confirms the previously reported magnetic configuration in the ab-plane, in particular the existence of zig-zag antiferromagnetic chains. For the Y and Ho compounds additional weak magnetic components parallel to the c-axis were detected which are modulated in phase quadrature with the a-b components. This component is extremely small in the BiMn2O5 sample, therefore supporting symmetric exchange as the principal mechanism inducing ferroelectricity. For HoMn2O5, a magnetic ordering of the Ho moments was observed, which is consistent with a super-exchange interaction through the oxygens. For all three compounds, the point symmetry in the magnetically ordered state is m2m, allowing the polar b-axis found experimentally.

研究动机与目标

• 确定RMn₂O₅（R = Y, Ho, Bi）在共格/铁电相中的精确磁结构。
• 解析磁有序的性质，特别是c轴分量的存在及其与ab平面分量的相位关系。
• 研究对称交换与Dzyaloshinskii-Moriya相互作用在驱动铁电性中的作用。
• 考察稀土离子（Ho³⁺）的磁有序及其对整体磁结构的贡献。
• 确定磁有序态的点群对称性及其与实验观测到的极化b轴的关系。

提出的方法

• 在低温（10–25 K）下进行单晶中子衍射，以探测磁性布拉格衍射峰。
• 测量大量独立的磁性布拉格衍射峰，以实现磁结构的无约束最小二乘法精修。
• 通过衍射数据的傅里叶分析提取每个原子位置的磁性傅里叶系数（Mx, My, Mz, Ix, Iy, Iz）。
• 应用顺磁空间群Pbam的对称操作，以确定结构域结构和磁对称性。
• 精修同时包含Mn³⁺/Mn⁴⁺和R³⁺（Ho³⁺）磁矩，相位约束基于晶体学与磁对称性。
• 分析采用Seitz记法描述对称操作及其对磁矩的作用，包括时间反演对称性下的复共轭。

实验结果

研究问题

• RQ1 YMn₂O₅、HoMn₂O₅和BiMn₂O₅在共格磁相中的精确磁结构是什么？
• RQ2 这些化合物中是否存在c轴方向的磁分量？其相位相对于ab平面分量如何？
• RQ3 这些材料中铁电极化起源是什么——对称交换还是Dzyaloshinskii-Moriya相互作用？
• RQ4 Ho³⁺磁矩如何有序？其对整体磁结构的贡献是什么？
• RQ5 磁有序态的点群对称性是什么？其如何支持实验观测到的极化b轴？

主要发现

• YMn₂O₅和HoMn₂O₅中的磁结构在ab平面内呈现锯齿形反铁磁链，其中Mn³⁺和Mn⁴⁺磁矩在链内反平行排列。
• 在YMn₂O₅和HoMn₂O₅中检测到微弱的、相位正交的c轴磁分量，其幅度分别为~0.36 μB和~0.44 μB，表明自旋排列为非共线结构。
• 在BiMn₂O₅中，c轴分量极小（≤0.25 μB），支持对称交换为铁电性的主导机制。
• HoMn₂O₅表现出Ho³⁺磁矩的长程磁有序，精修得到的磁矩约为~1.09 μB，与通过氧离子的超交换机制一致。
• 在所有三种化合物中，磁性点群对称性为m2m，该对称性允许极化b轴，与实验观测到的铁电性一致。
• 磁结构精修表明，c轴分量的相位相对于ab平面分量偏移π/2，证实了手性磁结构的存在。