[论文解读] Commensurate structures in twisted transition metal dichalcogenide heterobilayers

Madeleine Phillips, C. Stephen Hellberg|arXiv (Cornell University)|Sep 5, 2019

Nanocluster Synthesis and Applications被引用 5

一句话总结

本研究采用密度泛函理论（DFT）计算了在0°和60°扭转角下，共格堆叠的MoS₂/WS₂与MoSe₂/WSe₂双层异质结构的电子能带结构，结果表明，由于层间杂化、金属原子不对称性以及布里渊区对齐的影响，能带隙和自旋-轨道分裂存在显著变化。这些变化使得可通过光致发光信号实现对堆叠构型的光学识别。

ABSTRACT

A major theoretical challenge of studying twisted transition metal dichalcogenide (TMD) bilayers is that the unit cell of such structures is very large and therefore difficult to address using first-principles methods. However, twisted TMD bilayers form moiré patterns, which consist of regions of commensurate stacking, either smoothly interpolated into one another or separated by sharp domain walls. In this paper, we study twisted TMD bilayers by studying the properties of the constituent commensurate structures. Using density functional theory (DFT), we compute band structures for commensurately-stacked MoS$_2$/WS$_2$ and MoSe$_2$/WSe$_2$ bilayers in both $0^\circ$ and $60^\circ$ orientations, and we highlight variations in band structures across different commensurate geometries. These band structure variations arise from diverse factors such as metal atom asymmetry between layers (Mo vs. W), differences in interlayer hybridization, and Brillouin zone alignment. We comment on the consequences of such band structure differences for optical experiments and on the effects of strain on moiré pattern electronic structure.

研究动机与目标

• 通过聚焦于共格堆叠构型，解决在扭曲过渡金属二硫属化物（TMD）双层中建模大超胞的计算挑战。
• 理解层间杂化、金属原子不对称性（Mo与W）以及布里渊区对齐如何影响TMD异质结中的电子能带结构。
• 将能带结构的变化与可观测的光学性质相关联，特别是光致发光实验中层间激子（ILE）峰位置与分裂。
• 评估应变对莫尔图案TMD异质结中能带隙工程的影响。

提出的方法

• 采用投影缀加平面波（PAW）方法和广义梯度近似（GGA）泛函的从头算DFT计算。
• 计算高对称性共格堆叠几何构型（AB、BA、AABB、BB和ABBA）下MoX₂/WX₂（X = S, Se）双层的电子能带结构。
• 使用8×8×1的Γ中心k点网格、450 eV平面波截断能以及30 Å的真空间距，以确保收敛性并最小化层间耦合的人工效应。
• 通过比较能带色散（特别是在Γ点和K点）并评估自旋-轨道耦合，分析层间杂化的影响。
• 通过研究硒化物异质结在拉伸应变下的能带隙演化，探究应变效应。
• 对比单层与双层的能带结构，以分离层间耦合与对称性贡献的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 在MoX₂/WX₂双层中，不同共格堆叠构型（AB、BA、AABB、BB、ABBA）的能带隙与自旋-轨道分裂如何变化？
• RQ2 布里渊区对齐（0°与60°扭转）在K点处如何促进或抑制层间杂化？
• RQ3 金属原子不对称性（Mo与W）如何影响TMD异质结中的层间杂化与能带色散？
• RQ4 光学测量（特别是层间激子（ILE）峰位置与分裂）能否区分不同的堆叠几何构型？
• RQ5 拉伸应变如何影响MoSe₂/WSe₂异质结的能带隙特性（直接与间接）及光学响应？

主要发现

• 在0°扭转的MoS₂/WS₂与MoSe₂/WSe₂双层中，AB与BA堆叠构型在K点处表现出可忽略的层间杂化，这是由于时间反演对称的K与K’点对齐导致相消干涉，尽管金属原子对称性相似。
• 相比之下，在60°扭转下的ABBA构型由于K与K’点对齐，使得K点处存在有限的层间杂化，导致可观测的能带分裂与能带色散的改变。
• MoS₂/WS₂双层的能带隙为间接，这是由于在Γ点处存在强烈的层间杂化；而MoSe₂/WSe₂双层即使在AB/BA构型下也保持间接能带隙，尽管其带隙尺寸减小。
• 在光致发光中，AB堆叠的MoSe₂/WSe₂双层中，ILE峰的能量预计比BA堆叠高出约78 meV，且分裂程度大出约24 meV，从而实现对堆叠构型的光学识别。
• 在足够大的拉伸应变下，MoSe₂/WSe₂双层从间接带隙转变为直接带隙，可能因价带与导带在K点处波函数重叠减少而淬灭ILE信号。
• 层间距离与未杂化的能带之间的能量偏移共同调节杂化强度，较大的层间距会减弱杂化，从而削弱能带分裂效应。