[论文解读] Computationally accelerated experimental materials characterization -- drawing inspiration from high-throughput simulation workflows

Markus Stricker, Lars Banko+6 more|arXiv (Cornell University)|Dec 9, 2022

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

本文提出将实验材料表征集成到原本专为高通量模拟设计的 pyiron 框架中，通过嵌入高斯过程回归（GPR）来自主引导对成分分布材料库（CSMLs）的测量。该方法通过预测未测量点及其不确定性，显著加速了表征过程，将实验工作量减少约10倍，同时通过统一的工作流管理确保了数据可追溯性、可复现性和可重用性。

ABSTRACT

Computational materials science increasingly benefits from data management, automation, and algorithm-based decision-making for the simulation of material properties and behavior. Experimental materials science also changes rapidly by incorporation of `machine learning' in materials discovery campaigns. The obvious benefits which include automation, reproducibility, data provenance, and reusability of managed data, however, is not widely available in the experimental domain. We present an implementation of a Active Learning loop with a direct interface to an experimental measurement device in pyiron, a framework designed for high-throughput simulations, as demonstrator how to combine experimental and simulated data in one framework. Apart from the acceleration provided by the active learning approach, additional acceleration of the experimental characterization is achieved by using prior knowledge from density functional theory simulations as well as composition-property predictions from literature mining using correlations in word embeddings. With data from all domains in the same framework, a heretofore untapped and much-needed potential for the acceleration of materials characterization and materials discovery campaigns becomes available.

研究动机与目标

• 解决实验材料表征工作流中自动化程度低、数据可追溯性差和可重用性不足的问题。
• 通过在单一工作流框架中统一高通量模拟与实验表征，弥合两者之间的鸿沟。
• 在实验测量设备上直接实现主动学习策略（特别是高斯过程回归），以优化采样。
• 证明在单一系统中结合模拟与实验数据，可显著加速材料发现的新潜力。
• 为自主、基于智能体的材料发现奠定基础，实现模拟、合成或真实材料表征之间的动态选择。

提出的方法

• 在 pyiron 框架中扩展了新的自定义作业类型，用于管理实验工作流，包括设备、样品和测量参数的输入配置。
• 实现了一个基于 Python 的实验设备模拟器，模拟真实测量 API，根据成分返回电阻值以供测试。
• 集成 GPy 库以处理高斯过程回归，支持主动学习，实现实时模型更新和对未测量点的不确定性感知预测。
• 设计工作流，使 GPR 模型能够选择 CSML 上下一个最优测量点，以最小化不确定性并最大化信息增益。
• 通过利用 pyiron 的分层数据管理与作业追踪系统，确保了完整的数据可追溯性与可复现性。
• 通过将所有结果存储在统一、可访问且版本控制的数据库中，实现了模拟与实验数据之间的互操作性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在真实实验测量设备上有效应用基于高斯过程回归的主动学习方法进行材料表征？
• RQ2 将实验工作流集成到以模拟为核心的框架（如 pyiron）中，能在多大程度上提升自动化、可复现性和数据可重用性？
• RQ3 在 CSML 表征中，采用不确定性感知、模型引导的采样策略，可将所需测量次数减少多少？
• RQ4 实现结合模拟、合成与真实材料测试的自主、多智能体发现循环，其技术与基础设施前提条件是什么？
• RQ5 一个统一的软件层，能够同时管理模拟与实验数据，是否能够实现更快、更可靠的材料发现？

主要发现

• 通过 pyiron 将高斯过程回归集成到实验工作流中，将所需测量次数减少了约一个数量级。
• 该系统能够准确预测 CSML 上未测量点的电阻值，并提供相应的不确定性估计，从而支持明智的采样决策。
• 所有实验与建模步骤均被自动记录，通过 pyiron 原生工作流追踪机制，确保了完全的可复现性与数据可追溯性。
• 该框架证明，实验数据可像模拟数据一样受到同等严格的管理，从而支持基于先验知识的模型重用与策略性初始化。
• 原型成功展示了统一平台在实现自主材料发现方面的可行性，能够动态选择模拟、合成或实验表征。
• 该方法为构建一个由智能体组成的联邦系统铺平了道路，这些智能体可结合模拟与真实实验数据，以最小的人工干预指导未来的测量。