[论文解读] Constrained-search density functional study of quantum transport in two-dimensional vertical heterostructures

Han Seul Kim, Yong‐Hoon Kim|arXiv (Cornell University)|Aug 10, 2018

Graphene research and applications参考文献 35被引用 6

一句话总结

该论文提出了一种多空间约束搜索密度泛函理论（MS-DFT）形式化方法，将有限偏置量子输运映射为微正则框架下的源极到漏极激发，实现了对有限电极体系中非平衡电子结构的从头算计算。该方法成功预测了二维垂直石墨烯/六方氮化硼异质结构中的负微分电阻和高偏置线性电流，揭示了缺陷介导的石墨烯态杂化与隧穿机制转变的原子尺度起源。

ABSTRACT

Based on a microcanonical picture that maps the steady-state quantum transport process to a drain-to-source excitation, we develop a constrained-search density functional formalism for finite-bias quantum transport calculations. By variationally minimizing the total energy of an electrode-channel-electrode system without introducing separate bulk electrode information, ambiguities in identifying its nonequilibrium electronic structure under a bias is reduced and finite electrode cases can be naturally treated. We apply the approach to vertically stacked van der Waals heterostructures made of a hexagonal boron nitride (hBN) channel sandwiched by single-layer graphene electrodes, which so far could not be treated within first-principles calculations. We find that the experimentally observed negative differential resistance originates from the hBN defect-mediated hybridizations between two graphene states, and concurrently obtain a high-bias linear current increase that was not captured in previous semiclassical treatments. Going beyond the capability of existing $ab\ initio$ nonequilibrium quantum transport simulation methods, the developed formalism will provide valuable atomistic information in the development of next-generation nanodevices.

研究动机与目标

• 为克服DFT-NEGF在处理有限电极（尤其是垂直二维异质结构中的单层石墨烯）时的根本局限性。
• 开发一种避免半无限电极近似的从头算方法，实现非平衡电子结构的稳定、变分计算。
• 为实验观测到的二维范德华异质结晶体管中非线性电流-电压特性提供原子尺度机理解释。
• 阐明hBN基垂直晶体管中低偏置杂化机制与高偏置隧穿机制之间的竞争关系。

提出的方法

• 该方法采用微正则图像，将有限偏置输运视为从源极到漏极的电子激发，而非广义正则过程。
• 在多个空间区域（左电极、沟道、右电极）上构建约束搜索DFT方法，通过在空间受限密度条件下最小化总能量。
• 该形式化方法对整个电极-沟道-电极体系变分处理总能量，无需依赖体相电极输入，从而减少了对非平衡电子结构识别的模糊性。
• 将时间无关激发态DFT推广至多空间激发，实现了对稳态量子输运的从头算处理。
• 该方法在标准DFT代码中实现，采用规范守恒赝势、双ζ加极化基组，以及适当的k点采样下的实空间网格方法。
• 通过在费米能级附近精细扫描能量，计算透射函数和电流-电压特性，以捕捉负微分电阻与线性电流区域。

实验结果

研究问题

• RQ1 二维垂直石墨烯/hBN异质结构中负微分电阻（NDR）的原子尺度起源是什么？
• RQ2 hBN基垂直晶体管中隧穿机制如何从低偏置向高偏置演化？
• RQ3 一种从头算方法能否在不依赖半无限电极近似的情况下，准确捕捉NDR与高偏置线性电流增加？
• RQ4 hBN中的原子缺陷如何影响石墨烯电极间的电子耦合及其输运特性？
• RQ5 左右石墨烯态之间的杂化在决定非线性电流-电压响应中起什么作用？

主要发现

• 基于hBN的垂直晶体管中的负微分电阻（NDR）源于左右石墨烯电极态之间缺陷介导的杂化。
• 观察到高偏置下的线性电流增加，这在以往的半经典模型（如Bardeen转移哈密顿量）中未被解释。
• 高偏置下的线性电流源于位于左右电极化学势平均值处的传输峰，即$(\mu_L + \mu_R)/2$，该峰在$V_b = 0.5$ V时出现。
• 传输函数$T(E; V_b)$在偏置窗口边界处的斜率从0.1 V时的0.005 eV⁻¹降低至0.5 V时的0.0006 eV⁻¹，表明隧穿机制发生转变。
• 系统从低偏置下以杂化石墨烯态为主导的区域，过渡到高偏置下以单环$\vec{k}$-点隧穿为主导的区域，且该转变对hBN的原子细节敏感。
• MS-DFT形式化方法在单一从头算框架内成功捕捉了NDR与线性电流，解决了现有从头算与半经典方法的关键局限。