[论文解读] Control of a two-dimensional electron gas on SrTiO3(111) by atomic oxygen

S. McKeown Walker, A. de la Torre+8 more|arXiv (Cornell University)|May 13, 2014

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用 7

一句话总结

本研究展示了在SrTiO₃的解理(111)表面，由于氧空位引起的表面能带弯曲导致的量子限制，形成了一种稳定且具有六重对称性的二维电子气（2DEG）。通过交替暴露于紫外光和原子氧，2DEG的载流子浓度可实现可逆调控，完全抑制与恢复均得以实现，表明2DEG的电子结构受静电势而非表面原子结构的支配。

ABSTRACT

We report on the formation of a two-dimensional electron gas (2DEG) at the bare surface of (111) oriented SrTiO3. Angle resolved photoemission experiments reveal highly itinerant carriers with a 6-fold symmetric Fermi surface and strongly anisotropic effective masses. The electronic structure of the 2DEG is in good agreement with self-consistent tight-binding supercell calculations that incorporate a confinement potential due to surface band bending. We further demonstrate that alternate exposure of the surface to ultraviolet light and atomic oxygen allows tuning of the carrier density and the complete suppression of the 2DEG.

研究动机与目标

• 研究未掺杂的SrTiO₃(111)表面二维电子气（2DEG）的电子结构及其起源。
• 确定表面氧空位是否通过能带弯曲和量子限制导致2DEG的形成。
• 开发一种可逆的、非侵入性的方法，通过依次暴露于原子氧和紫外光，控制氧化物2DEG中的载流子浓度。
• 阐明晶体取向和轨道对称性在塑造2DEG电子性质中的作用，特别是其六重对称的费米面结构。
• 通过原位光电子能谱和表面处理，阐明表面缺陷态（如氧空位）与2DEG出现之间的关系。

提出的方法

• 在瑞士光源的SIS束线和钻石光源的I05束线进行角分辨光电子能谱（ARPES）测量，光子能量范围为40–140 eV，能量分辨率10–20 meV，角度分辨率约0.2°。
• 在超高真空条件下（p < 5×10⁻¹⁰ mbar）对Nb掺杂的SrTiO₃(111)单晶（x = 0.002）进行原位解理，确保获得清洁、无缺陷的表面以供测量。
• 依次施加表面处理：首先暴露于紫外光（108 eV，约10¹⁵ photons s⁻¹ mm⁻²，持续约1小时），诱导氧脱附和空位形成；随后暴露于原子氧（通过热分解源，约1700 °C，流量0.004 sccm）。
• 记录积分角度光电子能谱，以监测价带结构的变化，特别是O 2p态和中间能隙缺陷态的变化，并追踪费米能级附近2DEG峰的演化。
• 采用自洽的紧束缚超原胞计算，引入由表面能带弯曲引起的局域势阱，以模拟并重现观测到的电子结构。
• 在重复的紫外光与原子氧暴露循环中，监测时间分辨ARPES和价带演化，以关联载流子浓度调制与能带弯曲及缺陷态的变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 在未掺杂的SrTiO₃(111)表面观测到的二维电子气（2DEG）的起源是什么？
• RQ2 2DEG的电子结构——特别是其六重对称的费米面和各向异性的有效质量——如何从其本征晶体对称性和能带结构中产生？
• RQ3 2DEG的载流子浓度和电子性质在多大程度上受表面氧空位及其引起的能带弯曲的控制？
• RQ4 2DEG能否通过外部表面处理实现可逆的生成与抑制？紫外光和原子氧在此过程中的作用是什么？
• RQ5 2DEG波函数的空间展宽（其峰值位于表面以下约6个Ti层处）如何影响其对表面原子重构的抗性？

主要发现

• 通过ARPES测量证实，在SrTiO₃的解理(111)表面形成了一种稳定且高度离域的2DEG，具有六重对称的费米面和强烈各向异性的有效质量。
• 通过包含由表面能带弯曲引起的局域势阱的自洽紧束缚超原胞计算，定量再现了2DEG的电子结构。
• 原子氧暴露完全抑制了2DEG，并消除了费米能级附近约-1.3 eV处的中间能隙态，表明表面氧空位被完全填充。
• 原子氧处理后，价带边沿的中点向费米能级移动约300 meV，表明表面能带弯曲显著减弱或完全消除。
• 随后的紫外光照射恢复了2DEG，占据能带宽度在约100秒暴露后恢复至约30 meV，费米波矢也恢复至原始值。
• 在长时间处理后，2DEG的能带宽度和局域势阱趋于饱和，表明系统达到由带电氧空位密度决定的稳定静电构型。