[论文解读] Controlling ligand-mediated exchange interactions in periodically driven magnetic materials

Swati Chaudhary, A. Ron+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 2, 2020

Magnetic properties of thin films参考文献 1被引用 7

一句话总结

本文展示了周期性驱动可通过光子辅助跃迁调控有效磁耦合，在二维磁性材料中，特别是过渡金属三硫属族化合物（TMTCs）中，工程化配体介导的交换相互作用。利用弗洛quet理论与四阶微扰理论，研究发现驱动诱导的交换强度变化强烈依赖于键角和配体离子构型，从而为超越直接跃迁模型的磁基态调控提供可调途径。

ABSTRACT

A periodic drive could alter the effective exchange interactions in magnetic materials. Here, we explore how exchange pathways affect the effective interactions of periodically driven magnetic materials. Aiming to apply Floquet engineering methods to two-dimensional magnetic materials, we consider realistic models and discuss the effect of a periodic drive on ligand-mediated exchange interactions. We show that depending on bond angles and the number of ligand ions involved in the exchange process, drive-induced changes can be very different from those calculated from direct-hopping models considered earlier. We study these effects and find that the presence of ligand ions must be taken into account, especially for TMTCs where ligand ion mediated next-neighbor interactions play a crucial role in determining the magnetic ground state of the system.

研究动机与目标

• 研究周期性驱动如何改变具有配体介导路径的磁性材料中的有效交换相互作用。
• 将弗洛quet工程从直接跃迁模型扩展至包含配体离子参与的多离子交换机制。
• 确定键几何结构与轨道对称性如何影响驱动诱导的磁耦合强度变化。
• 为利用光调控过渡金属三硫属族化合物（TMTC）单层的磁基态提供理论框架。
• 量化配体离子在周期性驱动下对近邻交换相互作用的作用。

提出的方法

• 基于蜂窝晶格在半满填充的莫特绝缘体区的费米-哈伯德模型形式化。
• 应用弗洛quet理论，利用光子 dressed 态将时间周期性哈密顿量映射为有效时间无关形式。
• 在扩展弗洛quet基中使用二阶与四阶简并微扰理论计算有效交换相互作用。
• 引入佩尔斯替换与雅可比-安格恒等式，以模拟圆偏振光驱动下的跃迁。
• 推导出有效交换耦合 $ J_{\text{ex}} $ 作为驱动幅度 $ \tilde{\theta} $、频率 $ \nu $ 与键角 $ \theta $ 的函数，其行为由贝塞尔函数决定。
• 显式计算涉及配体离子（如 $ d $-轨道）连接磁性离子的虚跃迁过程，捕捉非平凡的角依赖与对称性依赖特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 周期性驱动如何改变二维磁性材料中配体介导的交换相互作用？
• RQ2 配体离子的键角与轨道取向在周期性驱动下如何改变有效交换耦合？
• RQ3 驱动诱导的交换相互作用变化与直接跃迁模型的预测有何不同？
• RQ4 在周期性驱动下，配体离子在决定过渡金属三硫属族化合物（TMTC）单层磁基态中的作用是什么？
• RQ5 能否通过调控驱动参数与几何结构，利用弗洛quet工程调节TMTCs中的近邻交换相互作用？

主要发现

• 有效交换耦合 $ J_{\text{ex}} $ 非平凡地依赖于驱动幅度 $ \tilde{\theta} $、频率 $ \nu $ 与配体离子键和磁性离子键之间的夹角 $ \theta $，其振荡行为由贝塞尔函数调控。
• 配体介导的交换相互作用表现出强烈的角依赖性：耦合表达式中的 $ \text{Re}[\text{cos}(2(n_1 - m_1)\theta)] $ 与 $ \text{Re}[\text{cos}(2(n - m_1 - n_1)\theta)] $ 项调制有效交换强度。
• 耦合强度因配体轨道相对取向与驱动场偏振方向的关系而显著增强或抑制。
• 在非共振驱动下，交换分裂的主导贡献来自涉及多个光子辅助跃迁通过配体态的四阶虚过程。
• 配体离子的存在导致与直接跃迁模型相比出现定性不同的行为，尤其在配体介导相互作用主导磁基态的系统（如TMTCs）中更为显著。
• 推导出的 $ J_{\text{ex}} $ 表达式包含 $ \frac{1}{U + n\tilde{\nu}} $ 与 $ \frac{1}{E_d + n\tilde{\nu}} $ 项，表明库仑排斥能与配体能级均对交换相互作用的可调性具有关键影响。