[论文解读] Controlling liquid-liquid phase behavior with an active fluid

Alexandra M. Tayar, Fernando Caballaro+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 26, 2022

Micro and Nano Robotics被引用 4

一句话总结

本研究证明，当液滴与活性相之间存在机械键时，一种由微管驱动的内源性活性流体可通过降低临界温度并缩小共存浓度窗口，抑制DNA纳米星混合物中的液-液相分离（LLPS）。该效应源于活性应力与重构作用，模拟结果证实这是活性LLPS系统的一种普遍特性。

ABSTRACT

Demixing of binary liquids is a ubiquitous transition, which is explained using a well-established thermodynamic formalism that requires equality of intensive thermodynamics parameters across the phase boundaries. Demixing transitions also occur when binary fluid mixtures are driven away from equilibrium, for example, by external shear flow. Predicting demixing transition under non-equilibrium non-potential conditions remains, however, a challenge. We drive liquid-liquid phase separation (LLPS) of attractive DNA nanostar molecules away from equilibrium using an internally driven microtubule-based active fluid. Activity lowers the critical temperature and narrows the coexistence concentrations, but only when there are mechanical bonds between the liquid droplets and the reconfiguring active fluid. Similar behaviors are observed in numerical simulations, suggesting that activity suppression of liquid-liquid phase separation is a generic feature of active LLPS. Our work describes a platform for building soft active materials with feedback control while also providing insight into cell biology, where phase separation emerged as a ubiquitous self-organizational principle.

研究动机与目标

• 研究非平衡活性流体如何影响二元混合物中的液-液相分离（LLPS）。
• 确定活性力是否能够超越平衡预测，抑制或调节LLPS转变。
• 建立一种反馈控制平台，用于设计具有可调相行为的软活性材料。
• 探讨活性抑制相分离在细胞环境中的生物学相关性。

提出的方法

• 利用DNA纳米星作为水相混合物中相分离组分，通过控制吸引力进行实验。
• 引入基于微管的活性流体，通过马达蛋白活性产生内应力。
• 利用液滴与活性流体之间的机械键传递活性应力。
• 通过显微镜原位观察相行为，追踪液滴尺寸、浓度及粗化动力学。
• 数值模拟建模活性应力与重构效应对相共存的影响。
• 系统性地改变活性水平与机械耦合强度，以分离关键物理机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 活性流体的活性如何改变二元混合物中液-液相分离的临界温度？
• RQ2 液滴与活性流体之间的机械键在调节相行为中起什么作用？
• RQ3 活性应力是否能够抑制相分离？若能，其条件是什么？
• RQ4 活性对LLPS的抑制是否为不同系统参数下的普遍现象？
• RQ5 活性涨落与重构动力学如何影响共存浓度？

主要发现

• 流体中的活性降低了相分离的临界温度，使双结线向更低温度移动。
• 在活性条件下，共存浓度窗口的宽度减小，表明相分离受到抑制。
• 仅当液滴与活性流体之间存在机械键时，才观察到LLPS的抑制，表明力的传递至关重要。
• 数值模拟再现了实验趋势，证实活性应力与重构足以诱导抑制效应。
• 该抑制效应在不同活性水平下均表现稳健，与活性LLPS系统中的普遍机制一致。
• 该系统通过活性应力实现了相行为的反馈控制，从而可动态调节材料状态。