[论文解读] Controlling solid-liquid interfacial energy anisotropy through the isotropic liquid

Lei Wang, Jeff Hoyt+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 12, 2018

Solidification and crystal growth phenomena参考文献 38被引用 3

一句话总结

本研究通过实验与计算手段，首次证实铝-钐（Al-Sm）合金中溶质浓度可调控固-液界面能各向异性，随着钐含量增加，枝晶生长方向由⟨100⟩转变为⟨110⟩。分子动力学模拟进一步表明，各向异性参数ε₁与ε₂在(ε₁, −ε₂)空间中发生位移，为二元合金中成分驱动的界面能各向异性变化提供了直接证据。

ABSTRACT

Although the anisotropy of the solid-liquid interfacial free energy for most alloy systems is very small, it plays a crucial role in the growth rate, morphology and crystallographic growth direction of dendrites. Previous work posited a dendrite orientation transition via compositional additions. In this work we examine experimentally the change in dendrite growth behaviour in the Al-Sm (Samarium) system as a function of solute concentration and study its interfacial properties using molecular dynamics simulations. We observe a dendrite growth direction which changes from <100> to <110> as Sm content increases. The observed change in dendrite orientation is consistent with the simulation results for the variation of the interfacial free energy anisotropy and thus provides definitive confirmation of conjecture in previous works. In addition, our results provide physical insight into the atomic structural origin of the concentration dependent anisotropy, and deepens our fundamental understanding of solid-liquid interfaces in binary alloys.

研究动机与目标

• 通过实验研究溶质浓度对Al-Sm合金中枝晶生长方向的影响。
• 确定固-液界面中浓度依赖性界面能各向异性的原子尺度起源。
• 验证界面自由能各向异性随成分变化而改变，从而引发枝晶取向转变的假设。
• 在二元合金体系中，建立溶质含量、界面刚度与各向异性参数(ε₁, ε₂)之间的直接关联。
• 通过实验与模拟相结合，深化对金属体系中固-液界面行为的基本理解。

提出的方法

• 采用分子动力学（MD）模拟，计算不同钐浓度（0–15 at.%）下Al-Sm体系的界面自由能各向异性。
• 应用毛细波动法（CFM）从(100)与(110)取向晶体-熔体界面的高度涨落傅里叶振幅中提取界面刚度。
• 利用(100)与(110)界面的刚度值，通过关系式γ(n)/γ₀ = 1 + ε₁(Q − 3/5) + ε₂(3Q + 66S − 17/7)计算各向异性参数ε₁与ε₂，其中Q与S为立方谐波。
• 进行半正则系综蒙特卡罗模拟，测定800–900 K温度范围内液相与FCC固相之间的化学势差，从而构建吉布斯自由能。
• 使用局部序参量φ = (1/12)Σ|rᵢ − r_fcc|²，通过双曲正切拟合定位并量化界面位置与宽度。
• 从每个体系的4个独立重复中，收集6000帧快照，总历时6 ns，以确保界面刚度与各向异性估算的统计可靠性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在Al-Sm合金中，随着钐浓度增加，枝晶生长方向如何变化？
• RQ2 界面能各向异性在驱动观察到的从⟨100⟩到⟨110⟩枝晶取向转变中起什么作用？
• RQ3 分子动力学模拟能否定量再现界面自由能各向异性参数ε₁与ε₂随成分变化的规律？
• RQ4 Al-Sm合金固-液界面中各向异性变化的原子尺度结构起源是什么？
• RQ5 Al-Sm合金的(ε₁, −ε₂)空间轨迹是否与⟨100⟩、超分支或⟨110⟩枝晶生长的预测区域一致？

主要发现

• 随着钐浓度从0增加到15 at.%，Al-Sm合金中枝晶生长方向由⟨100⟩转变为⟨110⟩。
• 界面自由能各向异性参数ε₁与ε₂随溶质浓度变化而改变，使系统在(ε₁, −ε₂)参数空间中的位置从⟨100⟩主导区移至⟨110⟩主导区。
• 分子动力学模拟证实，(100)与(110)界面的刚度随Sm含量系统性变化，从而可定量提取ε₁与ε₂。
• 观察到的枝晶取向转变与计算得到的界面能各向异性变化直接相关，为先前推测提供了实验与模拟的双重确证。
• 本研究揭示，固-液界面附近液相中的界面有序性在调制各向异性中起关键作用，将原子尺度结构与宏观生长形貌联系起来。
• 结果表明，溶质浓度可作为可调参数，用于调控界面能各向异性，为金属合金中微结构工程提供了新途径。