[论文解读] Core-level x-ray photoemission and Raman spectroscopy studies on electronic structures in Mott-Hubbard type nickelate oxide NdNiO$_2$

Ying Fu, Le Wang+15 more|arXiv (Cornell University)|Nov 8, 2019

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 75被引用 28

一句话总结

本研究结合了核心能级XPS与拉曼光谱，探究体相NdNiO₂中的电子与磁性性质。结果证实NiO₂平面为莫特-哈伯德型，具有强烈的反铁磁自旋涨落，拉曼光谱中的双磁子峰给出交换能J = 25 meV，与理论预测一致，且不同于电荷转移绝缘体行为。

ABSTRACT

We perform core-level X-ray photoemission spectroscopy (XPS) and electronic Raman scattering studies of electronic structures and spin fluctuations in the bulk samples of the nickelate oxide NdNiO$_2$. According to Nd $3d$ and O $1s$ XPS spectra, we conclude that NdNiO$_2$ has a large transfer energy. From the analysis of the main line of the Ni $2p_{3/2}$ XPS, we confirm the NiO$_2$ planes in NdNiO$_2$ are of Mott-Hubbard type in the Zaanen-Sawatzky-Allen scheme. The two-magnon peak in the Raman scattering provides direct evidence for the strong spin-fluctuation in NdNiO$_2$. The peak position determines the antiferromagnetic exchange $J=25$~meV. Our experimental results agree well with our previous theoretical results.

研究动机与目标

• 为解决NdNiO₂在Zaanen-Sawatzky-Allen（ZSA）分类中属于莫特-哈伯德型还是电荷转移型的问题。
• 利用核心能级X射线光电子能谱（XPS）探测NdNiO₂中电子关联的性质。
• 通过电子拉曼散射研究NdNiO₂中的自旋动力学，重点寻找强自旋涨落的证据。
• 从拉曼光谱中的双磁子峰确定NdNiO₂中反铁磁交换能J的值。
• 将实验结果与先前关于NdNiO₂电子结构的理论研究进行调和。

提出的方法

• 对Nd 3d、O 1s和Ni 2p₃/₂核心能级进行核心能级X射线光电子能谱（XPS）测量，以分析化学位移与屏蔽效应。
• 分析Ni 2p₃/₂主峰形状，基于非局域屏蔽与张-莱斯单重态特征，区分莫特-哈伯德型与电荷转移绝缘体情景。
• 开展电子拉曼散射测量，以探测自旋激发并检测双磁子散射特征。
• 在拉曼谱磁化率谱中识别出约550 cm⁻¹处的双磁子峰，作为强反铁磁自旋涨落的直接证据。
• 利用关系式E₂-magnon ≈ 2.7J，从双磁子峰位置提取反铁磁交换能J。
• 将XPS与拉曼结果与使用LDA+U和三带Hubbard模型精确对角化的先前理论工作进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 根据核心能级XPS数据，NdNiO₂最宜被描述为莫特-哈伯德型还是电荷转移型绝缘体？
• RQ2 NdNiO₂中Ni 2p₃/₂ XPS主峰的性质是什么？其是否表现出张-莱斯单重态形成的特征？
• RQ3 NdNiO₂的拉曼光谱是否表现出指示强反铁磁自旋涨落的双磁子峰？
• RQ4 从双磁子峰位置确定的NdNiO₂中反铁磁交换能J的值是多少？
• RQ5 实验结果与先前理论预测的莫特-哈伯德行为及J ≈ 29 meV相比如何？

主要发现

• Nd 3d与O 1s XPS谱图表明NdNiO₂中存在较大的电荷转移能Δ，支持其为莫特-哈伯德特性。
• Ni 2p₃/₂主峰表现出抑制的双峰结构，与电荷转移绝缘体行为不一致，与莫特-哈伯德型一致。
• 在约550 cm⁻¹处识别出一个宽的拉曼峰，被确定为双磁子激发，提供了强反铁磁自旋涨落的直接证据。
• 双磁子峰能量对应于反铁磁交换相互作用J = 25 meV，由E₂-magnon ≈ 2.7J关系推导得出。
• 实验结果与先前理论研究结果良好一致，后者预测了NdNiO₂中存在莫特-哈伯德行为及J ≈ 29 meV。
• Ni 2p₃/₂中约853 eV处的微小XPS特征可能源于NiO₂平面中的本征S=0 Ni²⁺态，可能与Nd³⁺ 5d电子口袋有关。