[论文解读] Correlated electronic structure of Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO4)$_6$O

Changming Yue, Viktor Christiansson+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 9, 2023

Advanced Condensed Matter Physics被引用 7

一句话总结

本研究采用从头算推导的相互作用的动态平均场理论（DMFT）研究铜掺杂氟磷灰石Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆O（LK-99）的电子结构。在x=1时发现Mott绝缘体，U/W ≈ 30–50，掺杂后呈现非费米液体金属态，与报道的高温超导性和抗磁性矛盾，原因在于强关联效应和与超导行为不相容的局域磁矩。

ABSTRACT

Recently, above-room temperature superconductivity was reported in the Cu doped lead apatite Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO4)$_6$O, dubbed LK-99. By relaxing the structure with Cu substitution, we derive a four-band low-energy model with two 3/4 filled bands of predominantly Cu $d_{xz}$ and $d_{yz}$ character and two filled O $p_x$ and $p_y$ bands. This model is further downfolded to a two-band Cu-$d_{xz/yz}$ model. Using {\it ab-initio} derived interaction parameters, we perform dynamical mean field theory calculations to determine the correlated electronic structure in the normal state. These calculations yield a Mott insulator at $x=1$ and a strongly correlated non-Fermi liquid metal upon doping. The very large interaction versus bandwidth ratio $U/W\approx 30$-$50$ and the local moment paramagnetic behavior in the relevant filling regime are hard to reconcile with diamagnetism and high-temperature superconductivity. Hence, our calculations suggest that this behavior should come from a component with a different stoichiometry.

研究动机与目标

• 通过分析其关联电子结构，解决关于Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆O（LK-99）中高温超导性和抗磁性的相互矛盾报告。
• 确定报道的超导行为是否可由真实低能模型中的电子关联效应解释。
• 评估电子关联效应在标准DFT之外的作用，特别是在平坦能带和潜在高温超导性背景下的作用。
• 评估观测到的顺磁性和局域磁矩与LK-99中报道的抗磁性和超导性的一致性。
• 研究非均匀掺杂或相分离是否能调和实验观测与理论模型之间的矛盾。

提出的方法

• 对Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆O进行结构弛豫，将Cu取代在Pb(2)位点，导致O(4)位置从z=0.134移动至z=0.246。
• 从DFT能带构建四带低能模型，重点关注费米能级附近的Cu-dₓz/d_yz和O-pₓ/p_y态。
• 使用N-MTO方法对四带模型进行降维，简化为两带Cu-dₓz/d_yz模型。
• 通过约束随机相位近似（cRPA）计算从头算相互作用参数，以包含真实的电子-电子关联。
• 应用动态平均场理论（DMFT）并结合数值精确的杂质求解器，处理超越DFT的强电子关联效应。
• 分析正常态电子结构，包括x=1时的Mott绝缘相和x≠1时的非费米液体金属态，重点关注U/W比和局域自旋磁化率。

实验结果

研究问题

• RQ1 报道的LK-99中高温超导性是否可由真实低能模型中的强电子关联效应解释？
• RQ2 U/W比在决定Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆O电子相态，特别是在x=1时，起到何种作用？
• RQ3 模型中观测到的局域磁矩顺磁行为是否与LK-99中报道的抗磁性一致？
• RQ4 结构弛豫如何影响低能电子能带及由此产生的关联物理效应？
• RQ5 非均匀掺杂或相分离是否能调和理论预测与实验观测到的超导性和抗磁性的矛盾？

主要发现

• 结构弛豫使O(4)氧从z=0.134移动至z=0.246，显著改变了Cu掺杂剂周围的电子环境。
• 低能模型由两个窄的Cu-dₓz/d_yz能带（带宽≈0.08 eV）和两个略低于费米能级的O-pₓ/p_y能带组成。
• 通过N-MTO降维得到的两带Cu-dₓz/d_yz模型准确捕捉了费米能级附近的本质物理。
• 在x=1时，DMFT计算预测出现具有大Mott能隙的Mott绝缘体，对应U/W ≈ 30–50，表明强关联效应显著。
• 在x≠1时，系统表现出具有大局域自旋磁化率的非费米液体金属态，表明强关联效应和局域磁矩的形成。
• 观测到的局域磁矩顺磁性和大的U/W比与报道的抗磁性和高温超导性不一致。