[论文解读] Correlated electronic structure, orbital-selective behavior, and magnetic correlations in double-layer La$_3$Ni$_2$O$_7$ under pressure

D. A. Shilenko, I. Leonov|arXiv (Cornell University)|Jun 26, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 10被引用 19

一句话总结

本文使用 DFT+DMFT 揭示 La3Ni2O7 在压力下的轨道选择性质量重整和负电荷转移，预测 Ni 3d 状态无相干性并可能出现与超导相关的自旋/电荷条纹不稳定性。

ABSTRACT

Using \emph{ab initio} band structure and DFT+dynamical mean-field theory methods we examine the effects of electron-electron interactions on the normal state electronic structure, Fermi surface, and magnetic correlations of the recently discovered double-layer perovskite superconductor La$_3$Ni$_2$O$_7$ under pressure. Our results suggest the formation of a negative charge transfer mixed-valence state with the Ni valence close to 1.75+. We find a remarkable orbital-selective renormalization of the Ni $3d$ bands, with $m^*/m \sim 3$ and 2.3 for the Ni $3z^2-r^2$ and $x^2-y^2$ orbitals, respectively, in agreement with experimental estimates. Our results for the {\bf k}-dependent spectral functions and Fermi surfaces show significant incoherence of the Ni $3z^2-r^2$ states, implying the proximity of the Ni $3d$ states to orbital-dependent localization. Our analysis of the static magnetic susceptibility suggests the possible formation of the spin and charge (or bond) density wave stripe states.

研究动机与目标

• 研究电子-电子相互作用在压力下如何改变 La3Ni2O7 的常态电子结构。
• 确定 Ni 3d 状态的轨道依赖性重整与相干性及其对费米面拓扑的影响。
• 评估磁相关性及向自旋和电荷密度波条纹态的潜在倾向。
• 评估结构细节和自掺杂如何影响低能电子结构和费米面学。

提出的方法

• 构建一个包含已 Wannier 化的 Ni 3d、La 5d 和 O 2p 状态的 DFT+DMFT 框架。
• 使用全自洽的 DMFT 实现，Hubbard U=6 eV，Hund’s J=0.95 eV，采用连续时间量子蒙特卡洛求解器。
• 通过对 self-energies 的解析延拓分析带权谱函数和相关费米面。
• 计算轨道分辨的 Im[Sigma(iω)]，并通过 1 - dImSigma/dω|ω→0 推导 m*/m 以评估质量增强。
• 在粒-空泡近似下评估静态自旋易变性 χ(q) 以探测磁性不稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高压 La3Ni2O7 中 Ni 3d 状态的轨道依赖性重整程度是多少？
• RQ2 相关效应如何重新形成 Ni 3d 状态的费米面及谱相干性？
• RQ3 从动量依赖的磁易变性中是否存在自旋/电荷条纹倾向的证据？
• RQ4 在压力下 Ni 的有效价态和电荷转移特征是什么？
• RQ5 结构和自掺杂效应如何影响 LNO 的电子结构及潜在的超导性？

主要发现

• Ni 3d 状态显示强烈的轨道选择性重整，对于 Ni 3d (3z^2−r^2) 的 m*/m 约为 3，对于 Ni 3d (x^2−y^2) 的约为 2.3；Ni t2g 状态的重整较小（约 1.3）。
• Ni 的价态接近 1.75+，指示负电荷转移态而非 Ni2.5+ 混成价态。
• Ni 3z^2−r^2 状态表现出显著的谱不相干性，表明接近轨道依赖性局域化；费米面分支显示轨道依赖性的阻尼。
• 静态磁易变性 χ(q) 展示非整数波矢的极大值，提示可能的自旋和电荷（键）密度波条纹态，与其他不稳定性竞争。
• 费米面由两個电子袋（混合 Ni x^2−y^2 和 3z^2−r^2）和在 M 点的一个空穴袋组成；在某些结构下 La 5d 状态可在 Γ 点附近贡献，伴随显著的 Pomeranchuk-样费米面形状变化。