[论文解读] Correlated optical and electron microscopy reveal the role of multiple defect species and local strain on quantum emission

Fariah Hayee, Leo Yu+9 more|arXiv (Cornell University)|Jan 17, 2019

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 2

一句话总结

本研究结合相关联的光学与电子显微镜技术，揭示在六方氮化硼（hBN）中，决定量子发射的并非仅应变，而是多种不同的缺陷种类。通过对40个发射中心进行光致发光（PL）、阴极发光（CL）及纳米束电子衍射分析，识别出四类具有独特零声子线（ZPL）（580–720 nm）的缺陷，每类缺陷独立贡献于发射光谱，且CL与PL对应关系不完全，同时表明这些缺陷在辐照下具有稳定性。

ABSTRACT

Single photon emitters (SPEs) in solids have emerged as promising candidates for quantum photonic sensing, communications, and computing. Defects in hexagonal boron nitride (hBN) exhibit high-brightness, room-temperature quantum emission, but their large spectral variability and unknown local structure significantly challenge their technological utility. Here, we directly correlate hBN quantum emission with the material's local strain using a combination of photoluminescence (PL), cathodoluminescence (CL) and nano-beam electron diffraction. Across 40 emitters and 15 samples, we observe zero phonon lines(ZPLs) in PL and CL ranging from 540-720 nm. CL mapping reveals that multiple defects and distinct defect species located within an optically-diffraction-limited region can each contribute to the observed PL spectra. Local strain maps indicate that strain is not required to activate the emitters and is not solely responsible for the observed ZPL spectral range. Instead, four distinct defect classes are responsible for the observed emission range. One defect class has ZPLs near 615 nm with predominantly matched CL-PL responses; it is not a strain-tuned version of another defect class with ZPL emission centered at 580 nm. A third defect class at 650 nm has low visible-frequency CL emission; and a fourth defect species centered at 705 nm has a small, ~10 nm shift between its CL and PL peaks. All studied defects are stable upon both electron and optical irradiation. Our results provide an important foundation for atomic-scale optical characterization of color centers, as well as a foundation for engineering defects with precise emission properties.

研究动机与目标

• 解决hBN基单光子发射器（SPEs）光谱可变性来源长期存在的模糊性问题。
• 确定局部应变是否足以解释hBN中观测到的宽范围零声子线（ZPL）发射。
• 在纳米尺度上识别并表征hBN中导致量子发射的多种缺陷种类。
• 建立一种可靠、多模态的表征框架，用于对色心进行原子尺度的光学与结构分析。

提出的方法

• 采用光致发光（PL）光谱法测量15个hBN样品中40个已识别发射中心的ZPL发射。
• 利用阴极发光（CL）测绘技术，在纳米尺度分辨率下关联电子束激发发射与光学发射。
• 应用纳米束电子衍射技术，对缺陷位置的局部应变和晶体结构进行测绘。
• 对PL与CL光谱进行交叉相关分析，以评估光谱一致性并识别缺陷特异性发射特征。
• 通过光学与电子束的原位辐照测试，评估缺陷的稳定性。
• 绘制单个衍射受限光学区域内多个缺陷的空间共定位关系。

实验结果

研究问题

• RQ1 局部应变在决定hBN中单光子发射器的零声子线（ZPL）发射能量中起什么作用？
• RQ2 多个不同的缺陷种类是否可共存于同一光学发射区域，并独立贡献于观测到的PL光谱？
• RQ3 单个缺陷的CL与PL响应如何比较，二者之间的光谱偏移意味着什么？
• RQ4 所观测到的缺陷在长时间光学与电子束辐照下是否稳定，表明其在器件集成中的潜在适用性？
• RQ5 hBN中ZPL发射范围（540–720 nm）是否可由单一缺陷类型的应变调制完全解释，还是需要多种缺陷类别？

主要发现

• 识别出四类不同的缺陷种类，每类具有独特的ZPL发射，波长范围为540–720 nm，表明存在多种本征缺陷种类，而非应变调制的变体。
• 一类ZPL位于约615 nm的缺陷表现出强烈的CL-PL对应关系，表明存在直接光学跃迁；而另一类ZPL位于约580 nm的缺陷无光谱重叠，证明其并非应变变体。
• 第三类ZPL位于650 nm的缺陷表现出微弱的可见频率CL发射，表明其辐射效率较低或存在非辐射弛豫路径。
• 第四类ZPL中心位于705 nm的缺陷在CL与PL峰之间表现出约10 nm的小但可测量的红移，表明激发机制或局部环境可能存在差异。
• 所有缺陷在光学与电子束辐照下均保持稳定，证实其在潜在量子技术应用中的鲁棒性。
• 局部应变图显示ZPL能量无一致相关性，证明应变既非解释观测到的发射范围的必要条件，也非充分条件。